化学工业与工程
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2024年 41卷 5期
刊出日期 2024-09-15
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氢能技术专辑
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2024 Vol. 41 (5): 0-0 [摘要] ( 91 ) [HTML 1KB] [ PDF 849KB] ( 168 )
氢能技术专辑
1 李小鹏, 肖琪
序—氢能的未来:制氢、储氢和用氢中挑战与机遇
2024 Vol. 41 (5): 1-3 [摘要] ( 95 ) [HTML 1KB] [ PDF 689KB] ( 273 )
4 彭萱, 武晓彤, 黄是衔, 谭磊, 林超, 肖琪, 李小鹏
醇电催化氧化偶联制氢关键材料研究进展
基于绿色电能电解水制氢对于实现碳中和具有重要意义,然而电解水制氢需要较高的过电位驱动动力学缓慢的阳极析氧反应(OER),这显著限制了电解效率。通过采用热力学上更优的有机小分子氧化反应替代传统析氧反应,不仅能有效降低能耗和提升能效,还可通过高附加值小分子化学品的生成,显著提升该反应路线的技术经济性,从而拓宽了绿氢制取技术的市场应用前景。重点介绍了广受关注的醇类小分子电催化氧化反应体系及其反应机制,系统性地归纳总结了适用于醇类小分子电解制氢体系的高性能阳极催化材料体系研究进展,探讨了醇类小分子电催化氧化反应中尚存的挑战并展望了该领域未来的可能发展方向。旨在为阳极小分子替代OER技术方案的商业化应用提供一定的借鉴。
2024 Vol. 41 (5): 4-18 [摘要] ( 99 ) [HTML 1KB] [ PDF 7035KB] ( 284 )
19 姚欣昀, 钱汇东, 赵宏滨
双极膜研究进展及氢能方向应用展望
燃料电池、电解水制氢等利用氢能的可再生能源转换技术在"双碳"目标进程中扮演着关键角色,双极膜燃料电池和双极膜电解水制氢是近十几年才提出的、以双极膜为电解质的新型电化学能源转换装置。从双极膜水解离机理出发,详细介绍双极膜的组成、界面层结构及制备工艺,并对双极膜在不同领域的应用进行了梳理和展望,其中主要着眼于双极膜在燃料电池和电解水制氢2大氢能领域的国内外研究进展,探索由双极膜结构带来的独特应用优势,提出关键问题和发展方向,总结绿色制氢发展的机遇和挑战。
2024 Vol. 41 (5): 19-34 [摘要] ( 92 ) [HTML 1KB] [ PDF 5275KB] ( 326 )
35 周卫珊, 闵洛夫, 陈亚楠, 张文, 许莉, 王宇新
析氢电极镍钼镀层的开裂原因和新解决方法
在碱性电解水制氢领域,电镀镍钼合金电极因析氢活性高、制备简单而备受关注。然而,广泛存在的镍钼镀层开裂和脱落现象严重影响了电极的性能和稳定性。旨在探究镍钼电极镀层开裂脱落的机理并提出避免镀层开裂的新方法。通过对镀层中气泡析出的观察、裂纹的监测及电化学测量,揭示了镍钼镀层开裂的原因是随金属电沉积进入镀层内部的氢的释放而导致的镀层收缩和内部应力;进而提出一种低镀液浓度和大电流密度的镍钼电沉积新方法。所得新电极未见开裂,并且在1 mol·L-1 KOH碱液中400 mA·cm-2电流密度下过电位仅有260 mV,比易开裂的镍钼镀层电极降低了55 mV。新方法不仅有效解决了镍钼镀层的开裂脱落问题,还提升了其析氢性能。
2024 Vol. 41 (5): 35-42 [摘要] ( 103 ) [HTML 1KB] [ PDF 3870KB] ( 177 )
43 张佳柱, 孙永利, 杨晓东, 杨娜, 姜斌, 肖晓明, 澹台晓伟, 张吕鸿
钌掺杂制备混合晶相碳化钼电解水析氢
通过离子交换法,将Ru原子均匀负载于掺氮超薄碳化钼纳米片自组装的微米球表面,调节前驱体中钌的含量,从而调控了Ru-MoxC NFs中β-Mo2C和α-MoC1-x的比例,得到了具有优异性能的析氢催化剂Ru-MoxC NFs-4,由于混合晶相碳化钼具有更佳的氢吸附能和Ru与Mo2C基底之间的协同作用,表现出了十分优异的析氢性能。Ru-MoxC NFs-4具有较低的过电位(η10为49 mV和η100为127 mV),Tafel斜率为51.3 mV·dec-1,同时还具有良好的耐久性。这项研究为通过掺杂金属调控碳化物相组成设计高效析氢催化剂提供了新的思路。
2024 Vol. 41 (5): 43-50 [摘要] ( 95 ) [HTML 1KB] [ PDF 6538KB] ( 204 )
51 李岳, 闵洛夫, 张文, 许莉, 王宇新
电沉积制备高活性高稳定性镍铁合金析氧电极
以电沉积的方式在商用镍网上成功制备出应用于碱性水电解析氧反应(OER)的多孔镍铁合金电极。通过调控电沉积量、镀液金属离子浓度等手段改变电极催化剂的沉积层形貌,制备出多级多孔枝晶状形貌镀层,研究了镀层结构、催化OER性能及稳定性。电流密度为10 mA·cm-2时,电极析氧过电位仅为250 mV,Tafel斜率仅为35.8 mV·dec-1,催化活性超过商用Ir催化剂,Cdl值达到14.43 mF·cm-2,为空白镍网的10倍,具有优异的OER催化活性与较大电化学活性面积。同时,电沉积构筑的多孔形貌降低了反应电阻,镍铁合金电极的Rct值(0.32 Ω)远小于Ir/Ni电极(1.51 Ω),拥有较快的催化反应动力学。在80 ℃、30%KOH、500 mA·cm-2电流密度的条件下,水电解稳定运行75 h未出现显著衰减,表现出良好的稳定性。
2024 Vol. 41 (5): 51-60 [摘要] ( 81 ) [HTML 1KB] [ PDF 6255KB] ( 139 )
61 沈岑, 刘伯伦, 闵洛夫, 许卫, 王宇新
穿流电极无膜水电解模拟
利用水电解技术将可再生能源转化为氢能是一条理想的绿色制氢途径。在常规水电解中,膜在电解装置的成本中占有较大比例并带来较高的电阻,而膜的降解往往是影响电解系统寿命的关键。无膜水电解技术可以有效避免膜带来的成本、寿命和电阻,具有重大的研究意义。建立了穿流电极无膜水电解的二维数值模拟模型,综合考虑了质量传递、动量传递、电化学反应过程以及电荷传递过程及其耦合关系。分析考察了由于电极活化、气泡覆盖活性面积以及欧姆阻抗导致的过电位在总电压中的占比,着重研究了电解液的流速以及电极间隙厚度对整个系统电压降的影响。结果表明,在总电压中气泡覆盖活性面积以及欧姆阻抗导致的过电位占据主要地位,这两者可以通过增加电解液流速和减小电极间隙厚度来降低。为了保证系统的电解效率的同时降低间隙内的气体含量,需要对电解液流速、电流密度大小以及电极间隙厚度进行匹配调整,从而达到最适的运行工况。
2024 Vol. 41 (5): 61-72 [摘要] ( 83 ) [HTML 1KB] [ PDF 4405KB] ( 186 )
73 师启伟, 闫一凡, 罗兰, 栗振华
外场辅助策略在电解水制氢方面研究进展
电解水制氢技术为可再生能源的储存、转化和利用提供了一条具有光明前景的途径。电催化剂的设计和改性被广泛应用于提升电催化性能,但目前已进入瓶颈期,难以取得突破性进展。因此实现高性能电解水制氢需要进一步发展新技术。引入外场(光场、磁场、弹性应力场和重力场等)是一种有效改善传质和改变反应动力学的新兴方法,可显著提高电催化性能。主要介绍了外场辅助策略在电解水制氢反应(析氢反应、析氧反应和耦合有机氧化反应)中的最新进展,希望能够为电解水制氢的未来发展提供一些借鉴。
2024 Vol. 41 (5): 73-85 [摘要] ( 88 ) [HTML 1KB] [ PDF 5438KB] ( 184 )
86 裴泽宇, 汪万乘, 朱远蹠
红磷/氮化碳异质结构建及光催化全解水应用
针对红磷材料在光催化裂解水反应中存在的光生载流子易复合和牺牲剂带来的污染问题,设计构建了一种晶型红磷与氮化碳的异质结构(M-CN/C-RP)。结果表明这种异质结构能够显著提升光催化裂解水制氢效果,并且避免了牺牲剂对光催化制氢结果的影响。在不添加牺牲剂的前提下,具有异质结构的M-CN/C-RP的光催化产氢率可达30.7 μmol·h-1,且具有更好的稳定性,在20 h内能够持续产氢。
2024 Vol. 41 (5): 86-92 [摘要] ( 84 ) [HTML 1KB] [ PDF 3432KB] ( 232 )
93 王丝月, 韩冰, 邵阳, 贾一晖, 王博雅, 朱晓林
有机半导体光催化析氢反应研究进展
使用半导体材料进行太阳能制氢是使用化石燃料制氢的替代方案。有机光催化剂由地球上大量存在的C、H和O等元素组成,因其通过分子工程可以调节电子性质,相比于无机催化剂更具有优势。然而,目前对其光催化氧化还原过程的关键性质的理解尚不完全,阻碍了向成本更低更具有竞争技术的进一步发展。综述了有机半导体光催化进展及机理的研究。从描述有机半导体的原理开始,概述了有机光催化剂析氢反应的研究现状,分析了光激发后的激子行为,并提出了提高有机半导体光催化制氢效率的策略,最后总结了共轭超分子和聚合物有机光催化剂的研究进展,并对光催化剂的发展提出了期待和展望。
2024 Vol. 41 (5): 93-113 [摘要] ( 104 ) [HTML 1KB] [ PDF 7199KB] ( 302 )
114 钟勇斌, 吴轩, 欧阳彦超, 祝乔, 杨锦
基于最小二乘法的70 MPa梯级加氢站压力配置优化
利用最小二乘方法(LSM)快速准确求解70 MPa梯级加氢站最适宜的压力配置,并获得各级储氢罐的最适宜压力级。首先在梯级加氢系统下建立氢气状态、车载储氢瓶、加氢机和压缩机的数学模型,并与初始压力为5.5 MPa、环境温度为298 K的实验数据进行对比,验证了模型的正确性。其次建立加氢站补氢过程的能耗模型,将压力配置转换为压力比优化问题,基于LSM方法,获得了最适宜压力比公式。最后针对氢源为20 MPa长管拖车的梯级加氢站,利用LSM可得三级加氢站的最适宜压力分别为30、57和88 MPa。与传统序列搜索方法相比,总能耗降低了约2.4%。而与传统单级加氢站相比,梯级加氢的能效提高了36%。
2024 Vol. 41 (5): 114-120 [摘要] ( 84 ) [HTML 1KB] [ PDF 2566KB] ( 181 )
121 李萍萍, 关林杰, 张龙, 丁茂峰, 徐丹云, 谢德龙
调控Ni掺杂量增强In2O3催化CO2加氢制甲醇性能
开发高活性、稳定性的铟基催化剂促进二氧化碳加氢制甲醇对推动绿色可持续发展具有重要研究意义。采用共沉淀法成功地将镍引入到氧化铟,有效地调控了该晶体的结构和表面性质。通过表征分析镍含量对催化剂性能的影响,结果显示当氧化铟中镍引入量为2.5%时,镍以高度分散的Ni2+形式存在于材料晶体结构中,该分布显著地增加了材料表面的氧空位含量;而当镍引入量达10.0%时,镍不仅以Ni2+形态存在,还部分以金属单质形态出现。在260 ℃、3 MPa、空速为8 000 mL·g-1·h-1条件下,比较不同镍含量的氧化铟的催化性能,2.5% Ni@In2O3展现出较优的催化性能,实现了5.5%的CO2转化率,36.5%的甲醇选择性,揭示了适量Ni的引入可以优化In2O3表面的氧空位,进而增强催化剂的活性。
2024 Vol. 41 (5): 121-130 [摘要] ( 99 ) [HTML 1KB] [ PDF 4409KB] ( 193 )
131 王瑞, 谭晓杰, 李旭东, 刘亚超, 刘腾飞, 崔世豪, 赵青山
FeS2-rGO复合载体负载Pd高效催化硝基芳烃选择性加氢反应
钯基催化剂是一类重要的催化加氢催化剂,具有催化活性高、适用性广等优势,但过高的加氢活性限制了其在选择性加氢反应中的应用。利用二硫化铁-还原氧化石墨烯(FeS2-rGO)复合载体负载钯,制备了一种新型Pd/FeS2-rGO催化剂,并对其催化硝基芳烃选择性加氢制芳胺反应性能进行了研究。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对Pd/FeS2-rGO催化剂进行了表征分析,探究了载体对催化硝基芳烃选择性加氢性能的调控影响规律。研究结果表明,FeS2-rGO复合载体对Pd具有优异的分散作用和电子调控能力,使Pd/FeS2-rGO催化剂催化硝基氯苯加氢反应转化率和选择性都达99%。此外,催化剂对硝基芳烃选择性加氢反应具有优异的普适性和循环稳定性,循环复用6次而无性能下降。为高效硝基芳烃选择性加氢催化剂的开发提供了新思路。
2024 Vol. 41 (5): 131-140 [摘要] ( 88 ) [HTML 1KB] [ PDF 4293KB] ( 178 )
141 张文薇, 周维, 马雪勤, 赖海晨, 张兴光
水热炭改性Pt催化剂对苯酚和糠醛加氢性能影响
负载型Pt催化剂在生物质衍生化学品的选择性加氢反应中发挥着重要作用。以一种典型的MAX相Ti3AlC2为前驱体,用一锅水热法制备负载型Pt催化剂。在制备过程中,加入葡萄糖作为水热炭源,制备了一系列不同含量的水热炭改性的Pt催化剂。分别采用X射线衍射光谱(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电镜(SEM)以及X射线光电子能谱(XPS)等表征技术对催化剂的晶体结构、形貌、化学状态进行了分析。在生物质基模型化合物如苯酚和糠醛加氢反应中,测试了上述系列催化剂的性能。研究结果表明,与未改性的催化剂Pt/Ti3AlxC2Ty相比,水热炭改性的系列催化剂Pt/Ti3AlxC2Ty-glucose表现出较好的活性、选择性和稳定性,推测原因是水热炭表面含氧基团有利于吸附反应物分子提高反应动力,同时有利于稳固Pt纳米粒子减少团聚而提高稳定性。
2024 Vol. 41 (5): 141-153 [摘要] ( 90 ) [HTML 1KB] [ PDF 8089KB] ( 182 )
154 姜峰, 徐云强, 徐艳, 赵玉军
铜锌铝催化剂催化脂肪酸甲酯加氢反应研究
研究了铜负载量以及铜锌比对铜锌铝催化剂催化月桂酸甲酯加氢制脂肪醇反应性能的影响规律。结果表明铜锌铝催化剂具有优异的脂肪酸甲酯加氢能力。在5 MPa、190 ℃和空速为2 h-1条件下,脂肪酸酯转化率和脂肪醇选择性分别高达78.87%和89.14%,远高于Cu/Al2O3与Cu/ZnO催化剂。其原因在于锌物种与铜物种相互作用产生的Cu-O-Zn位点提高了Cu0的催化活性,获得较高的TOF值 (27.5 h-1)。同时,铝物种作为结构助剂增加了材料的比表面积并提高了催化剂的稳定性。进一步提高温度到210 ℃时,月桂酸甲酯转化率和月桂醇选择性均可高达99%,表现出较高的催化性能和应用价值。
2024 Vol. 41 (5): 154-163 [摘要] ( 102 ) [HTML 1KB] [ PDF 5109KB] ( 205 )
164 李亚莹, 薛陈, 贾伟杰, 李小鹏, 肖琪
负载型纳米催化剂在炔烃选择性半加氢中的研究进展
烯烃是一类重要的有机化合物,广泛用于合成药物、农药和高分子材料等。选择性半加氢反应能够有效地将炔烃转化为烯烃,具有重要的实际生产价值。近年来,负载型纳米催化剂在炔烃选择性半加氢这一领域展现了显著优势。总结了近5年负载型纳米催化剂在炔烃选择性半加氢制备烯烃的研究进展。简要介绍了炔烃半加氢反应的机理,讨论了负载型纳米催化剂对炔烃半加氢反应选择性提升的影响因素,并对典型的负载型纳米催化剂在热催化、电催化和光催化炔烃选择性半加氢反应中的研究进展进行了归纳总结。最后,对负载型纳米催化剂在炔烃半加氢反应的前景进行了展望。
2024 Vol. 41 (5): 164-182 [摘要] ( 109 ) [HTML 1KB] [ PDF 4957KB] ( 195 )
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