化学工业与工程
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玻璃钢/复合材料  
 
2024年 41卷 6期
刊出日期 2024-11-15
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化学反应与工艺
化工模拟与计算
化工过程与设备
能源与环境化工
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2024 Vol. 41 (6): 0-0 [摘要] ( 236 ) [HTML 1KB] [ PDF 954KB] ( 1817 )
化学反应与工艺
1 刘雪美, 罗绣毓, 王华
BiOBr/CN 2D/2D异质结高效光催化CO2还原
新型高效光催化剂的开发是光催化还原CO2领域的重要课题。近年来,因具有独特的可调层状结构和优异的光生电荷分离能力,二维卤氧化铋成为了备受关注的光催化材料。基于二维(2D)异质结催化剂具有带隙可调、电荷转移距离短等优点,旨在制备尺寸匹配的BiOBr/CN 2D/2D异质结光催化剂,并考察其光催化还原CO2性能。将BiOBr纳米片原位生长在氮化碳(CN)纳米片表面,以不同CN用量制备了一系列BiOBr/CN复合光催化剂。通过XRD、FTIR、SEM、TEM、HRTEM和XPS等方法对BiOBr/CN的组成及2D/2D异质结构进行表征。光催化还原CO2性能结果表明,合成的BiOBr/CN复合光催化剂均表现出比单独的CN和BiOBr增强的光催化活性,其中BiOBr/CN-0.15性能最佳,CO产率达到6.6 μmol·g-1·h-1,分别是CN和BiOBr的3.8倍和16.0倍,CH4产率达到0.7 μmol·g-1·h-1,是CN的3.0倍。能带结构分析以及光电测试表明,BiOBr与CN复合形成II型异质结,异质结存在促进了光生载流子的分离和迁移,使更多光生电子达到催化剂表面参与CO2还原反应,从而光催化还原CO2性能显著提高。对BiOBr基2D/2D异质结光催化剂的设计和应用具有重要价值。
2024 Vol. 41 (6): 1-11 [摘要] ( 54 ) [HTML 1KB] [ PDF 6947KB] ( 91 )
12 冯昭宇, 宫有圣, 郑凯天, 焦龙, 许春建
聚苯胺修饰光催化剂的研究进展
绿色的光催化技术是解决当下能源问题及水环境污染问题的有效方法,然而目前还存在如光催化效率较低,难以实际应用等问题。从光催化基本过程出发,说明了聚苯胺(PANI)作为改性剂对光催化剂光吸收、载流子分离和表面反应的促进作用。在此基础上介绍了PANI改性的光催化剂的合成方法,并对近年来文献报道的通过各种方法制备的PANI修饰的光催化剂在有机污染物降解、产氢和重金属离子去除等方面的应用进行了梳理,最后对PANI修饰的光催化剂现状和未来发展进行了展望。
2024 Vol. 41 (6): 12-25 [摘要] ( 52 ) [HTML 1KB] [ PDF 2320KB] ( 110 )
26 苏奇意, 解田, 全宏冬, 杨秀国, 李鸿雁
Box-Behnken法优化[Bmmim]OH催化合成三羟甲基丙烷
[Bmmim]Br和KOH为原料在甲醇中反应24 h合成了离子液体[Bmmim]OH,并进行了纯化,产率为87.39%。将合成的碱性离子液体[Bmmim]OH作为催化剂,甲醛正丁醛作为反应底物,合成了三羟甲基丙烷。在单因素实验基础上,探究了Cannizzaro反应时间、HCHO与CH3CH2CH2CHO物质的量之比、CH3CH2CH2CHO投料速度对三羟甲基丙烷产物浓度的影响。采用Box-Behnken响应面法,以三羟甲基丙烷的产物浓度为响应值,建立数学模型,3者相互影响次序为:甲醛和正丁醛物质的量之比>投料速度>Cannizzaro反应时间。由此建立最适宜工艺条件为甲醛和正丁醛物质的量之比为3.074,Cannizzaro反应时间为37.21 min,投料速度为10.45 r·min-1。实验值与预测值的偏差为2.65%,拟合度良好。
2024 Vol. 41 (6): 26-33 [摘要] ( 55 ) [HTML 1KB] [ PDF 4302KB] ( 87 )
34 童立音, 周雪琴, 徐珍香, 刘东志, 李巍, 陈勇
颜料红146的全溶液物料连续偶合工艺研究
偶氮颜料的连续合成工艺契合重点基础材料产品的绿色高效低碳生产战略目标需求,然而堵塞问题却一直限制了偶氮颜料连续合成工艺的工业化生产应用。以颜料红146为研究对象,评估使用全溶液反应物料实现偶氮颜料的连续合成工艺的可行性,期望通过全溶液物料进料来彻底解决堵塞问题。在聚乙二醇的助溶作用下以水为溶剂,原料色酚 AS-LC可以获得澄清的碱性水溶液。以管微碰撞式混合器进行偶合反应,采用强酸性红色基KD重氮盐溶液和强碱性色酚AS-LC溶液进料,利用强酸碱溶液反应快于偶合反应的优势,通过调节AS-LC溶液的碱性调控偶合反应pH值,实现了颜料红146的连续偶合合成。优化了反应出口pH值、聚乙二醇体积分数、进料流量、后处理温度等条件,控制偶合剂溶液中聚乙二醇体积分数=10%、偶合反应出口pH=6、进料流量60 L·h-1、后处理温度85 ℃的条件下连续化合成的颜料红146样品,偶合反应收率能达到95.04%,所得样品与标准样品色光ΔE<1,粒径明显小于间歇法。全溶液物料的连续偶合反应不仅有效提升了反应收率,而且降低了能耗,同时有效解决了反应器堵塞的问题,实现了高效安全的偶合反应。
2024 Vol. 41 (6): 34-41 [摘要] ( 84 ) [HTML 1KB] [ PDF 2968KB] ( 92 )
42 谷勇耀, 王立娟, 姜涛, 李健
负载型茂金属催化剂用于制备宽相对分子质量分布聚乙烯的研究
茂金属聚乙烯性能优越,但它的相对分子质量分布通常较窄会造成后续成型加工困难等一系列问题,限制其大规模应用。以甲基铝氧烷(MAO)改性硅胶为载体,茂金属化合物为活性组分得到负载型茂金属催化剂,并在淤浆体系中催化乙烯聚合得到茂金属聚乙烯。系统探究了制备条件对负载量的影响、聚合条件对活性的影响,同时利用扫描电子显微镜、电感耦合等离子质谱仪、激光粒度仪、高温凝胶渗透色谱仪等对催化剂和聚合产物分析表征。实验结果表明,负载型催化剂活性释放平缓,将其用于乙烯/1-己烯共聚时活性可达1 576.5 g·g-1。加入1-己烯后产物的加工性能得到改善,聚合物的熔点、密度、堆积密度和结晶度变低,相对分子质量分布从2.6拓宽至3.2,熔体流动速率从0.088 2增加至0.36 g·min-1。
2024 Vol. 41 (6): 42-49 [摘要] ( 94 ) [HTML 1KB] [ PDF 2108KB] ( 66 )
50 张心爱, 张博, 刘雪玲, 高凌, 李劲超, 陈良, 张亚萍
长链烷氧基修饰酞菁镍电催化还原CO2的研究
开发和设计低成本、高效、低过电位的电催化CO2还原(ECR)催化剂对于缓解温室效应、将CO2变废为宝至关重要。利用不同长链烷氧基对酞菁镍分子进行修饰,并将其固载于多壁碳纳米管(MWCNTs),成功制备了酞菁镍基分子分散催化剂(NiPc/CNT)。利用红外光谱(IR)、拉曼光谱(Raman)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等手段对其结构进行表征,证实了NiPc/CNT的成功合成。实验结果表明,制备的己氧基酞菁镍基催化剂(NiPc-6/CNT)在-0.70~-0.95 V范围内展现出优异的ECR催化活性和选择性,CO的法拉第效率(FECO)接近于100%,从而为高效ECR催化剂的分子设计提供了新的思路。
2024 Vol. 41 (6): 50-60 [摘要] ( 99 ) [HTML 1KB] [ PDF 6644KB] ( 72 )
61 蔡晨, 宁淑英, 陈佳音, 付维, 周皞, 苏亚欣
Ce改性的OMS-2催化剂的SCR-CO脱硝特性研究
采用水热法一步合成了Ce改性的OMS-2催化剂(Cex-OMS-2),并在固定床微反应器上评估其催化CO选择性还原NO的性能。结果表明,Ce0.08-OMS-2在0.05%NO(所有气体均为体积分数,下同)、0.10%CO、5.00%O2,N2为平衡气体的条件下,在175~300 ℃下实现100%的NO转化率,N2选择性在175 ℃达到最大的93.2%。通过XRD、BET、XPS、NH3-TPD及H2-TPR对催化剂进行表征,探究活性金属Ce的掺杂对OMS-2催化剂的物理化学性质的影响。研究表明,较低的团聚和结晶度、较大的比表面积和孔容、较小的平均孔径、更多的表面氧空位和Mn4+和表面强Brønsted酸有利于Cex-OMS-2催化剂低温活性的增强。
2024 Vol. 41 (6): 61-69 [摘要] ( 117 ) [HTML 1KB] [ PDF 3475KB] ( 79 )
70 曹成章, 常庆露, 胡苗苗, 郭锦棠
耐240℃超高温降失水剂的制备及性能研究
为改善油井水泥高温下的降失水性能,通过引入特殊抗高温单体对苯乙烯磺酸钠(S),以2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)、N, N-二甲基丙烯酰胺(DMAA)、衣康酸(IA)和抗高温环状单体S为原料,在引发剂APS的存在下,采用自由基共聚法合成了耐高温的降失水剂FLA-2。采用AMPS、DMAA及IA3种单体合成了降失水剂FLA-1作为对比样,分析添加抗高温单体S后降失水剂FLA-2的性能。结果表明,含有降失水剂FLA-2的水泥在质量分数为15%的盐水体系下失水量为22 mL,相较于含有FLA-1的水泥失水量明显减少了21.4%。
2024 Vol. 41 (6): 70-74 [摘要] ( 52 ) [HTML 1KB] [ PDF 2041KB] ( 44 )
能源与环境化工
75 王娟, 张香兰
锂离子电池硅碳负极材料的应用研究进展
负极材料的结构与性质对锂离子电池的容量和电化学性能有着决定性的作用,硅/碳复合材料因其高比容量而被认为是下一代锂离子电池最有前途的负极材料之一。其优异的锂离子嵌入能力和循环稳定性得到广泛研究与应用探索,但循环过程中巨大的体积膨胀成为其商业化的障碍,硅碳材料的结构与合成方法对解决其体积膨胀问题起着关键的作用。简单说明了硅负极的储锂机理与失效机制,综述了近年来锂离子电池硅碳负极材料的应用研究进展,重点关注硅碳负极材料的结构设计与制备方法,并对硅碳复合材料的未来商业发展前景进行了初步评价。
2024 Vol. 41 (6): 75-90 [摘要] ( 52 ) [HTML 1KB] [ PDF 8011KB] ( 183 )
91 屈婷婷, 马宏瑞, 张静, 郝永永, 王家宏
MIL-101(Fe)对不同络合态Cr(III)的吸附机制
铁基MOF材料因其具有较多不饱和过渡金属位点,对重金属具有良好的结合机制。单宁(TA)因其水解产物相对分子质量的不确定性,使其与Cr(III)形成的络合态重金属的吸附行为与小分子配合物如EDTA-Cr(III)存在诸多差异。实验以TA-Cr(III)为研究对象,选取MIL-101(Fe)为吸附材料,考察其对水中TA-Cr(III)的吸附特征,并与其吸附EDTA-Cr(III)的行为进行比较。结果表明,MIL-101(Fe)对于2种有机络合态Cr(III)的吸附过程均符合伪二级动力学和Langmuir等温吸附模型,同等条件下TA-Cr(III)的吸附量为277.79 mg·g-1,远大于其对EDTA-Cr(III)的吸附量120.48 mg·g-1。MIL-101(Fe)对TA-Cr(III)吸附主要是Fe(III)与—COOH及其水解产物没食子酸-Cr(III)中的—OH分别发生配位和螯合作用,而对EDTA-Cr(III)吸附主要是—COOH与Fe(III)配位作用。在pH值为2~10范围内,材料表面的正电荷均与2种络合态Cr(III)之间存在静电作用。
2024 Vol. 41 (6): 91-100 [摘要] ( 67 ) [HTML 1KB] [ PDF 5393KB] ( 81 )
101 丁艺, 刘汇洋, 俞建峰, 孙辉, 吴永泽
介质阻挡放电微反应器有机废水降解实验研究
有机废水由于其难降解的特性,对环境造成了严重威胁,现有的有机废水降解方法存在气液混合效果差、放电电压高等问题。因此,设计了一种集微流控和介质阻挡放电于一体的新型降解装置,以亚甲基蓝(MB)作为模拟污染物,探究了液体流速、气液比、电极面积、阻挡介质厚度和放电电压对MB降解率的影响,对比了不同降解体系下的MB降解率变化并对·OH贡献率进行了定量分析。实验结果表明,在一定范围内提高液体流速与气液比有助于提高MB降解率,提高电极面积、降低阻挡介质厚度可提高MB降解率,适当加大放电电压有利于MB降解率的提高。在气液两相微放电微气泡体系,MB溶液浓度0.04 mmol·L-1,液体流速3 mL·min-1,气液比2.85∶1.00,电极面积9 000 mm2,放电电压9.5 kV,阻挡介质厚度6 mm的条件下循环工作15 min,MB降解率达到91.7%,·OH贡献率达68.9%,降解效果优于其他体系。可以增强气液传质效果,促进以·OH为主的间接氧化反应,为有机废水的降解处理提供一种可行的途径。
2024 Vol. 41 (6): 101-109 [摘要] ( 50 ) [HTML 1KB] [ PDF 3126KB] ( 49 )
110 李伟, 李英教, 林常, 宋辉, 徐树英
改性磁性生物炭对亚甲基蓝吸附性能的研究
采用(CH3COO)2Zn对磁性生物炭进行了改性,制备了改性磁性生物炭MBC600。对改性前后的磁性生物炭进行了表征,并对水溶液中的亚甲基蓝(MB)进行了吸附实验。结果表明,(CH3COO)2Zn改性后的磁性生物炭MBC600的比表面积从381.4提升为799.7 m2·g-1,孔隙体积从0.27提升为0.46 cm3·g-1,饱和磁化强度从13.20提升为18.18 emu·g-1。MBC600在25 ℃下对MB的最大吸附量为344.06 mg·g-1,是未改性的5倍。通过对MBC600吸附的动力学和热力学拟合,发现MBC600对MB的吸附速率主要是化学吸附控制下的单分子吸附。MB的吸附是通过氢键作用和阳离子交换而实现。
2024 Vol. 41 (6): 110-119 [摘要] ( 84 ) [HTML 1KB] [ PDF 5077KB] ( 69 )
120 田宇红, 杨荣添, 张李超, 李林波
煤矸石复合吸附材料制备及脱硫性能
煤矸石制备复合吸附材料可以实现煤矸石高值资源化利用。以煤矸石为基底材料,浒苔粉为额外碳源,采用一步炭化活化法制备活性炭多孔硅复合材料;并通过氮气吸附、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)和能谱仪(EDS)对复合材料的结构进行了表征。研究了活化剂浓度、活化温度、活化时间对复合材料吸附性能的影响,结果表明,在NaOH浓度为20%、活化温度为800 ℃、活化时间为60 min条件下制备的复合材料碘吸附性能达到703 mg·g-1,穿透硫容达到76.5 mg·g-1,孔径小于10 nm的介孔占比41.07%。FTIR和XRD协同发现硅元素在碱熔酸浸过程后以无定形硅存在于样品表面,浒苔引入的额外碳源和硅元素形成活性炭多孔硅复合材料;通过EDS发现在脱硫过程中S元素均匀分布在样品表面,最终合成出来的复合材料具有良好的吸附脱硫效果。
2024 Vol. 41 (6): 120-127 [摘要] ( 52 ) [HTML 1KB] [ PDF 4053KB] ( 42 )
128 闫政序, 陈静, 杨朕, 程世昆, 李子富
黄水输送系统中磷基矿物结晶特性的影响因素研究
在黄水的输送过程中,磷基矿物的沉积问题是构建大规模黄水输送系统的主要挑战之一。对此,系统性地评估了黄水中磷基矿物的结晶特性,分析了pH值、n(Ca)/n(Mg)、柠檬酸盐、转速等因素对磷基矿物结晶特性的影响。结果表明pH值和n(Ca)/n(Mg)是影响黄水中磷基矿物结晶特性的主要因素。初始pH值的增加导致结晶产物中鸟粪石的纯度降低,当初始pH值由7.0增加至8.0时,羟基磷灰石(HAP)、磷酸八钙(OCP)、无定形磷酸钙(ACP)及磷酸三钙(TCP)的初始过饱和度指数迅速增大,导致结晶产物中Ca-P化合物的比例迅速增加,Ca-P化合物的存在影响了鸟粪石晶体的生长过程,晶体形态由规则的多面体晶体转变为形状不规则的晶体,并且晶体表面被大量的无定形Ca-P化合物覆盖。在黄水中,相对于钙、镁离子,磷酸盐是“过量”的,Ca-P化合物和Mg-P化合物之间并不存在明显的竞争关系,钙离子主要是参与影响鸟粪石晶体的生长过程,随着初始n(Ca)/n(Mg)的增加,鸟粪石晶体在结晶产物中比例下降的原因主要是因为随着钙离子浓度的增加,黄水中形成了更多的Ca-P化合物。
2024 Vol. 41 (6): 128-135 [摘要] ( 87 ) [HTML 1KB] [ PDF 1953KB] ( 60 )
化工过程与设备
136 陈武, 顾振东, 郑智勇, 梁小小, 刘诗苑, 江燕斌
左氧氟沙星多组分晶体的制备与性能研究
以左氧氟沙星为模型药物,采用偏最小二乘回归模型预测了可能与左氧氟沙星形成多组分晶体的配体,以指导左氧氟沙星多组分晶体样品的制备,并探究了样品的稳定性和体外抗菌活性。结果表明,所选17种配体中,7种配体成功与左氧氟沙星形成多组分晶体,其中5种配体被预测模型命中。各预测模型中,汉森溶解度参数/COSMO-RS双参数预测模型的准确率最高,对实验体系的总体准确率和阳性准确率分别为82.4%和83.3%。其中5种多组分晶体样品的稳定性与稳定性良好的原料药相当,且所制备的7种多组分晶体样品的抗菌活性均明显提高,预期在实现与原料药同等抗菌活性的前提下,可有效降低给药剂量,减少不良反应。
2024 Vol. 41 (6): 136-148 [摘要] ( 51 ) [HTML 1KB] [ PDF 5856KB] ( 69 )
149 兰金琦, 朱振兴, 谢闯
热力学和动力学在三相伴随结晶中的相互作用
伴随多晶型是多种晶型同时析出的特殊现象,在制药过程中需尽力避免。针对磺胺噻唑在水中的三相伴随结晶行为,讨论了热力学和动力学相互作用对其影响。采用动态法测定了磺胺噻唑Form II/III/IV在水中不同温度下的溶解度,表明在15~60 ℃内Form III是热力学稳定晶型,Form II 和 IV具有相似溶解度。测定了不同过饱和度下的成核诱导期和对应多晶型,发现在低过饱和度下(1.15≤S≤1.40),只析出Form III,高过饱和度下(1.90≤S≤9.00)出现三相伴随结晶。动力学测定表明Form IV是动力学最优晶型,但Form II具有最小的临界晶核和成核能垒。动力学和热力学相互作用和竞争解释了上述伴随多晶型的过饱和度依赖关系。引入Ostwald比值预测了磺胺噻唑在水中伴随结晶的三元相图,量化了过饱和度对3种晶型比例的影响。
2024 Vol. 41 (6): 149-157 [摘要] ( 51 ) [HTML 1KB] [ PDF 3245KB] ( 68 )
158 姜峰, 朱凌云, LEDUO Elizabeth Nawa, MOKHAMMAD Faridl Robitoh, 李修伦
气-固循环流化床螺纹管换热器中的颗粒碰撞行为和传热性能
将流化床换热防垢节能技术应用于螺纹管换热器,设计并构建了内螺纹循环流化床换热装置。采用空气作为气相工质,聚甲醛(POM)颗粒和3种不同粒径的玻璃珠(GB)作为惰性固体颗粒,考察了空气流量(12~20 m3·h-1)、热通量(1~3 kW·m-2)和颗粒类型等操作参数对颗粒碰撞行为和传热性能的影响。结果表明,惰性固体颗粒的加入可以强化螺纹管的传热,同时也增加了系统的压降。实验范围内,传热增强因子最大可达27.2%,此时V=16 m3·h-1,q=2 kW·m-2,加入的颗粒为POM颗粒。压降比率最大不超过38.5%。气相和固相的碰撞加速度信号的特征频率范围分别为0~1 000 Hz和5 000~25 000 Hz。其中在两相流碰撞中,颗粒碰撞起主导作用。随着空气流量的增加,信号功率增大,传热增强因子先增大、后减小。总体来说,传热增强因子随着热通量的增加而减小;热通量同空气流量相比对信号功率的影响较小。GB颗粒的传热增强因子和信号功率小于POM颗粒,且基本上随其颗粒粒径的增加而增大。压降比率主要随空气流量或热通量的增加而增大,随GB颗粒粒径增加而减小。GB3和POM颗粒的沉降速度相近,但粒径较大的POM颗粒的压降比率更大。
2024 Vol. 41 (6): 158-168 [摘要] ( 61 ) [HTML 1KB] [ PDF 7038KB] ( 61 )
化工模拟与计算
169 李元鋆, 赵洺延, 宋博, 刘涛
管式连续结晶器温度分布的高斯过程回归建模与预测
针对新发展的管式连续结晶器和生产工艺,提出一种基于高斯过程回归(Gaussian Process Regression, GPR)的管式结晶器温度分布区间建模方法。通过测量DN15管式结晶器4个管段区间的温度,构建基于高斯过程回归的各区间温度分布模型。而且,建立针对不同夹套流速操作条件的连续结晶管段温度分布预测模型,采用北方苍鹰优化算法确定模型中超参数,以提高模型预测准确性。通过L-谷氨酸连续结晶过程在不同夹套流速下的各管段温度分布测试实验,验证了本研究提出方法的有效性与优点。
2024 Vol. 41 (6): 169-175 [摘要] ( 53 ) [HTML 1KB] [ PDF 2868KB] ( 68 )
176 郜源, 花玉香, 张静
计算流体力学在结晶过程模拟仿真中的应用
结晶是许多工业和科学应用中的重要过程,涉及复杂的传质、传热以及流体动力学问题。传统实验方法很难获得结晶过程全部细节参数,直接影响产品的性能和质量。基于计算流体力学(CFD)的结晶过程模拟,可以在结晶动力学定量模型的基础上对结晶过程及晶体产品质量进行预测分析,在结晶过程设计、结晶方法开发以及结晶器放大等领域具有重要作用。基于此,重点综述了粒数衡算方程的几种数值解法,并详细介绍了其在溶析和反应结晶过程中耦合CFD计算模拟,以及在结晶器放大设计中的应用情况,最后展望了CFD-PBE在工业结晶中的研究趋势与发展方向。
2024 Vol. 41 (6): 176-186 [摘要] ( 54 ) [HTML 1KB] [ PDF 2458KB] ( 94 )
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