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化学工业与工程
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化学工业与工程
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玻璃钢/复合材料
2023年 40卷 6期
刊出日期 2023-11-15
目录
化学反应与工艺
化工模拟与计算
化工过程与设备
能源与环境化工
目录
0
目录
2023 Vol. 40 (6): 0-0 [
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] (
500
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4071
)
化学反应与工艺
1
郭旭, 张启成, 贺宏伟, 张凤宝, 范晓彬, 李阳
废弃吸附剂衍生的钴修饰碳材料活化过氧单硫酸盐降解双酚A
文章导读:
首先合成了一种羧甲基壳聚糖气凝胶(CMCS)吸附剂,并将其应用于净化钴离子废水;然后对吸附钴离子后的废弃吸附剂进行改性和煅烧,合成了负载钴纳米颗粒氮掺杂碳材料(Co@NC-800),并将其应用于活化过氧单硫酸盐(PMS)降解双酚A(BPA)。结合动力学分析与多种表征手段结果共同证明了Co纳米颗粒是主要的活性位点;并通过调控煅烧温度,探明石墨氮有利于提高Co纳米颗粒与碳载体的协同作用,从而促进PMS的活化。自由基淬灭实验和电化学测试分析确定了硫酸根自由基(SO
·-
4
)和羟基自由基(·OH)是Co@NC-800/PMS体系中主要的功能活性物种。本研究为废水固废物高效利用制备催化剂材料提供了一种新的思路。
2023 Vol. 40 (6): 1-14 [
摘要
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348
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1106
)
15
曹光伟, 曹雪蕊, 王华
多孔Cu
2
O立方体电催化还原CO
2
制备乙烯/乙醇
文章导读:
铜基催化剂能够有效地将二氧化碳电化学还原为多碳C
2+
产物,催化剂的组成和结构是影响C
2+
产物催化活性和选择性的重要因素。本研究旨在考察Cu
2
O催化剂多孔结构对电化学还原CO
2
的C
2
产物选择性的影响。首先通过酸刻蚀实心Cu
2
O立方体(S-Cu
2
O)制备了具有多孔结构的Cu
2
O立方体(P-Cu
2
O)。SEM、TEM、XRD、XPS和CV等表征结果表明,S-Cu
2
O和P-Cu
2
O的组成相同,为混合Cu价态Cu(0)和Cu(I)。2者形貌为约180 nm 立方体,而P-Cu
2
O具有不规则的空腔型多孔结构。电化学表征结果表明,P-Cu
2
O的电化学活性表面积约为S-Cu
2
O的1.75倍,且界面电荷转移电阻比S-Cu
2
O低。在N
2
和CO
2
氛围下的线性伏安扫描 (LSV)结果表明P-Cu
2
O具有更高的CO
2
催化活性。在气体扩散电极-流动电解池体系进行不同电位下催化剂的电催化还原CO
2
反应,考察多孔结构对CO
2
还原活性和C
2
产物选择性的影响,结果表明,在电位为-1.0 V
vs
. RHE,电解质为2 mol·L
-1
KOH时,P-Cu
2
O的CO
2
还原产物选择性达37.7% (C
2
H
4
: 25.6%, C
2
H
5
OH: 12.1%),分电流密度达20.9 mA·cm
-2
,比S-Cu
2
O提高了~28%。以
*
COR/[
*
COR/CO
(g)
]计算关键中间体
*
CO深度转化率,结果表明P-Cu
2
O的
*
CO深度转化明显高于S-Cu
2
O。综上,P-Cu
2
O对C
2
产物选择性的提高归因于:多孔结构使P-Cu
2
O具有高活性表面积,提供更多的CO
2
还原活性位点,促进CO生成;空腔的结构有利于
*
CO局域浓度提高,加速
*
CO二聚反应生成C
2
产物。为设计和开发电催化还原二氧化碳制多碳产物的Cu
2
O基高效催化剂具有重要意义。
2023 Vol. 40 (6): 15-27 [
摘要
] (
287
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1219
)
28
袁琴琴, 梁靖岳, 李韡, 张金利, 郭翠梨
Pd/Al-Al
2
O
3
催化剂用于蒽醌加氢制备过氧化氢
文章导读:
蒽醌加氢制备H
2
O
2
是一个具有重大工业价值的反应。采用分步浸渍法制备了一系列不同AlCl
3
含量的Pd/
x
Al-Al
2
O
3
催化剂。基于N
2
吸附脱附、XRD、TEM、NH
3
-TPD和XPS对催化剂进行表征分析。AlCl
3
质量分数为1%的Pd/1.0Al-Al
2
O
3
催化剂对蒽醌加氢反应具有较高的加氢效率(8.3 g·L
-1
)和选择性(99.5%),明显优于对照Pd/Al
2
O
3
催化剂(5.2 g·L
-1
,97.2%)。表征结果表明AlCl
3
改性的催化剂具有丰富的表面弱酸,为蒽醌分子提供了较多的吸附位点。同时,AlCl
3
的引入可以改善催化剂的分散度,增加了金属颗粒与载体的相互作用,从而抑制了金属颗粒团聚和流失。
2023 Vol. 40 (6): 28-36 [
摘要
] (
324
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732
)
37
刘海卫, 宋承轩, 于芳, 宋健, 王志鹏, 王立言, 李裕, 王鹏飞, 崔剑
GaN-ZnO/MCM-41的制备及其催化CO
2
氧化丙烷脱氢制丙烯反应
文章导读:
二氧化碳氧化丙烷脱氢制丙烯(CO
2
-OPDH)工艺是丙烯生产路线中较为理想的途径,而高性能催化剂的研制是该工艺取得突破的关键。以介孔分子筛MCM-41为载体,GaN-ZnO固溶体为活性组分,通过固相氮化法构筑具有双功能活性中心的GaN-ZnO/MCM-41催化剂,并对其催化CO
2
-OPDH反应性能进行了研究。结合X射线衍射光谱(XRD)、氮气吸脱附测试、场发射扫描电镜-能谱(SEM-EDX)、透射电子显微镜(TEM)、热重-质谱联用(TG-MS)以及拉曼光谱(Raman),对催化剂的物理化学性质进行了表征分析。研究表明,固相氮化法能够制备出固溶体催化剂,且该催化剂表现出有效的催化丙烷脱氢性能,优于相同反应条件下负载的单组分氮化镓或氧化锌催化剂。在600 ℃,CO
2
气氛下,Ga0.5-Zn0.5/MCM-41-800的丙烷转化率为21%,丙烯选择性高达92%。固溶体结构有利于活性组分的分散,能够产生更多的活性位点,而焙烧温度影响固溶体的组成结构,进而影响其催化活性。此外,CO
2
不仅能提高催化剂的活性,而且能够减少积炭的生成,改善催化剂的稳定性。
2023 Vol. 40 (6): 37-44 [
摘要
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302
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717
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45
于芳, 祖荣艳, 吕云鹏, 韩兴华, 王志鹏, 李裕, 宋健
单分散氮掺杂的碳纳米球负载钯催化氯代硝基苯加氢反应
文章导读:
高效钯炭催化剂的研制是卤代硝基苯选择性加氢还原制备卤代苯胺工艺取得突破的关键。以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体、钯为活性组分,采用浸渍法制备出负载型的Pd/CN-
x
(
x
代表碳基载体的焙烧温度),并对其催化氯代硝基苯加氢制备氯代苯胺反应的性能进行了研究。分别采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电镜(SEM)以及X射线光电子能谱(XPS)技术对Pd/CN-
x
催化剂的形貌、结构及表面化学性质进行了表征分析。考察了不同温度下制备出的碳氮材料负载钯催化剂对氯代硝基苯选择性加氢还原反应活性和选择性的影响。研究结果表明,以单分散氮掺杂的碳纳米球为载体能够实现金属Pd颗粒的均匀分散,因而催化剂表现出优异的催化加氢性能。其中,Pd/CN-600催化剂表现出100%的3-氯硝基苯转化率,同时对3-氯苯胺的选择性高达76.9%。此外,载体表面含氮官能团影响活性Pd组分的有效分散,进而影响3-氯苯胺的选择性。
2023 Vol. 40 (6): 45-52 [
摘要
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285
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799
)
53
安国超, 孙舒, 焦桐, 高文艺, 翁幼云, 翁玉冰, 张磊, 高志贤
焙烧温度对甲醇水蒸气重整制氢CuO/CeO
2
-ZrO
2
/SiC整体催化剂的影响
文章导读:
采用溶胶凝胶法制备了CuO/CeO
2
-ZrO
2
/SiC整体催化剂,并将其应用到甲醇水蒸气重整制氢反应中。通过XRD、BET、H
2
-TPR、N
2
O滴定等表征手段,探究焙烧温度对CuO/CeO
2
-ZrO
2
/SiC整体催化剂的影响。结果表明,焙烧温度对CuO/CeO
2
-ZrO
2
/SiC整体催化剂催化活性影响较大。结合表征分析,其中500 ℃焙烧的整体催化剂具有较好的Cu分散度,较大的Cu比表面积。在反应温度为360 ℃,水醇物质的量之比为1.2,甲醇水蒸气气体空速为4 840 h
-1
的条件下甲醇的转化率为77.3%。为整体催化剂的开发提供基础数据。
2023 Vol. 40 (6): 53-58 [
摘要
] (
240
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664
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59
王兴涛, 王富民, 张旭斌
含氮配体改性钯催化乙炔氢氯化研究
文章导读:
针对乙炔氢氯化钯基催化剂稳定性较差的问题,通过简易湿法浸渍法制备了含氮配体改性的新型钯基催化剂。在配体添加量为10%,温度160 ℃,乙炔空速720 h
-1
,氯化氢与乙炔流量比值为1.2时,转化率高达99%,且20 h后只下降了5%。TEM结果证明钯在催化剂中高度分散,XPS结果证明配体的引入可以减少钯物种在反应过程中的还原。TG、ICP-OES和BET结果证明配体的引入显著降低积碳,并抑制Pd物种的流失。基于前线轨道理论分析,配体的引入增强了对氯化氢的吸附和活化,并且降低了电子从钯向氯化氢转移过程中的能量差,有效促进了乙炔氢氯化反应的进行。
2023 Vol. 40 (6): 59-69 [
摘要
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238
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638
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70
孙洋, 解田, 全宏冬, 杨秀国, 李鸿雁
微通道反应器中合成季戊四醇
文章导读:
国内工业生产季戊四醇存在收率低等问题。以甲醛与乙醛为原料,氢氧化钠为催化剂,用微通道反应器这一新型工艺方法合成季戊四醇,并使用液相色谱进行定量分析。考察了反应温度、反应时间和原料物料等因素对收率的影响。并通过使用Design-Expert 8软件设计响应面实验,优化实验条件,结果表明:当反应温度为44 ℃,反应时间为161 min,
n
(甲醛)∶
n
(乙醛)为5∶1时,季戊四醇的摩尔收率达到93.17%。与传统釜式反应相比季戊四醇摩尔收率提高了25.21%,具有工业化的前景。
2023 Vol. 40 (6): 70-77 [
摘要
] (
249
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891
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化工过程与设备
78
姜峰, 孙兴一, 齐国鹏, 李修伦
气-固循环流化床螺旋板式换热器的传热性能与压降
文章导读:
设计并搭建了气-固循环流化床螺旋板式换热装置,研究了空气流量(80~125 m
3
·h
-1
)、颗粒加入量(0.5%~2.0%)和颗粒类型等操作参数对以恒温水作为热流体、空气作为冷流体、3种固体颗粒作为固相工作介质的循环流化床螺旋板式换热器传热性能和压降的影响。实验的结果显示,添加颗粒可以明显改善螺旋板式换热器的传热性能,但同时也会增大压降。在实验考察的操作参数范围内,强化传热效果最佳时的传热增强因子可以达到29.28%,此时系统内添加的颗粒为聚甲醛颗粒,空气流量为125 m
3
·h
-1
,颗粒加入量为2.0%,但相应的压降比率也达到了20.86%。绘制了传热增强因子和压降比率的三维图以及综合影响雷达图,可指导工业应用。
2023 Vol. 40 (6): 78-88 [
摘要
] (
269
) [
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7836KB] (
893
)
89
杨嘉琳, 杜燕萍, 刘斌, 常薇, 侯海云, 王宁, 解佩敬, 杨思蒙
醚基功能化离子液体[C
2
2O1IM][NTf
2
]+甲酰胺(FA)/二甲基甲酰胺(DMF)二元混合物的物理化学性质研究
文章导读:
1-(2-甲氧基乙基)-3-乙基咪唑双三氟甲基磺酰亚胺盐([C
2
2O1IM][NTf
2
])作为醚基功能化离子液体具有热稳定性好、低黏度、较高的电导率等许多优良特性。对[C
2
2O1IM][NTf
2
]+甲酰胺(FA)/二甲基甲酰胺(DMF)二元混合物进行了研究,测定在温度15~50 ℃和大气压下整个组成范围内此二元混合物的密度
ρ
、声速
u
和黏度
η
。根据实验数据,计算了体系的超额摩尔体积
V
E
m
、等熵压缩系数偏差Δ
κ
s
和黏度偏差Δ
η
。所得结果用这些混合物中发生的分子间相互作用来解释。
2023 Vol. 40 (6): 89-95 [
摘要
] (
288
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715
)
化工模拟与计算
96
祝玉莲, 金光远, 庄芹, 徐明, 郑庆雨, 宋飞虎, 李静, 宋春芳, 李臻峰
耦合多层流动元件的连续流微波反应器内电磁热特性
文章导读:
微波加热因其独特的体积加热在连续流系统中应用广泛,但其存在的明显缺点是温度不均匀导致局部热失控影响物料的加热效果。因此,通过多物理场耦合计算讨论物料体积、物料间距、波导位置、微波功率和物料流速对物料微波能量利用率和加热效果的影响。结果表明:微波连续流反应器内放置2层物料具有最优的微波能量利用率和加热效率;物料间距和波导位置的变化使得反应器腔内双层物料的微波能量利用率和加热效果出现非同步的差异;增加微波功率会增大反应器内双层物料加热效果的差异性,而增加物料流速则会改善这种差异。
2023 Vol. 40 (6): 96-106 [
摘要
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209
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8520KB] (
1065
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能源与环境化工
107
刘峰, 冯少波, 赵兵涛, 徐洪涛, 廖晓炜, 窦文宇, 黎亚洲
氨及掺氨燃烧过程机理与特性研究进展
文章导读:
氨及掺氨燃烧对于替代化石燃料实现无碳化及减碳化燃烧、实现双碳目标具有积极意义。针对氨及掺氨燃烧在燃料化学工业中的应用潜力,阐述了氨及掺氨燃烧的过程机理包括的反应路径、反应方程及机制模型,主要限制因素包括当量比、氨掺混比例和初始温度等对火焰传播速度和火焰温度的影响,氨及掺氨燃烧的反应、流动与能量的数学模型及其模化性能评估,氨及掺氨燃烧过程氮氧化物的生成与控制,以及掺氨燃烧的工业应用。最后,就氨及掺氨燃烧的基础理论和技术发展进行了展望。
2023 Vol. 40 (6): 107-118 [
摘要
] (
290
) [
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1KB] [
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4361KB] (
1142
)
119
唐学静, 罗佳, 胡振中
粉煤灰沸石的改性及其在水处理中的应用进展
文章导读:
粉煤灰是一种细小的颗粒固体废弃物,处理不当会造成环境危害且影响人类健康。利用粉煤灰生产沸石是一种高值化利用方式,既解决了一部分粉煤灰处置问题,同时也增加了一种新型"以废治废"的环保材料。通过对近年来有关粉煤灰沸石的相关文献进行总结梳理,简述了粉煤灰与沸石的特征及粉煤灰沸石的合成方法,重点介绍了粉煤灰沸石的几种改性方法及其机理,如阳离子表面活性剂改性、离子交换改性和磁改性等。同时介绍了粉煤灰沸石作为吸附剂、催化剂载体在水处理中的应用,并对粉煤灰沸石改性及其在水处理中应用的发展方向提出了建议。
2023 Vol. 40 (6): 119-129 [
摘要
] (
290
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902
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130
楠顶, 李鑫, 徐宇, 刘琼, 王彪, 黄正宏
硅烷偶联剂改性氧化石墨烯增强环氧树脂复合涂料的防腐性能
文章导读:
采用简单的一步水热法制备了硅烷偶联剂功能化氧化石墨烯(KGO),并将其与环氧树脂复合,制备了一种高性能的防腐涂料。采用傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱、扫描电子显微镜和X射线衍射分析对KGO的各项性能及微观形貌进行了表征。随后通过电化学阻抗谱(EIS)和盐雾试验对添加了质量分数为0.1%、0.2%和0.3%的环氧树脂复合涂料的耐腐蚀性能进行表征。结果表明,KGO显著提高了环氧树脂复合涂层的屏蔽性能和耐腐蚀性能。环氧树脂复合涂层腐蚀电流密度由8.8×10
-8
A·cm
-2
最低下降到2.0×10
-8
A·cm
-2
。其中,0.2 KGO/EP涂层的低频阻抗模量在浓度为3.5%的NaCl溶液中浸泡72 h后仍维持在较高水平,约高出纯环氧树脂涂层2个数量级。当KGO的添加量为0.2%时,环氧树脂复合涂层具有最优异的耐腐蚀性能。
2023 Vol. 40 (6): 130-135 [
摘要
] (
327
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2939KB] (
1017
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136
赵紫琴, 况欣怡, 王帅, 廖宏国, 崔政伟
臭氧水灭藻效能影响因素及动力学分析
文章导读:
针对现有的高级氧化除藻技术存在效率低、二次污染等问题,以小球藻为研究对象,采用自行设计的螺旋切割器制备高浓度臭氧水循环装置进行灭藻试验,探究臭氧水平衡浓度、反应时间、初始藻细胞光密度和初始反应温度对小球藻的灭活效果并进行动力学分析。结果表明:臭氧水平衡浓度9 mg·L
-1
、初始藻细胞光密度0.4、初始反应温度25 ℃、反应时间12 min时,灭藻率可高达96.02%。通过对动力学拟合参数的比较,结果表明在臭氧水平衡浓度不低于11 mg·L
-1
、初始藻细胞光密度不高于0.5、初始反应温度不低于20 ℃时,适宜使用一级动力学拟合;在臭氧水平衡浓度低于11 mg·L
-1
、初始藻细胞光密度高于0.5、初始反应温度低于20 ℃时,更适用二级动力学拟合。
2023 Vol. 40 (6): 136-143 [
摘要
] (
294
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2707KB] (
755
)
144
郭幸斐, 晁淑琳, 黄亚琪
纳米气泡对有机溶液表观黏度的影响研究
文章导读:
为了研究纳米气泡(NB)对有机溶液表观黏度的影响,利用无机陶瓷膜在溶液中产生纳米气泡后监测溶液的表观黏度变化,并利用计算流体动力学(CFD)模拟计算溶液内鼓入纳米气泡后表观黏度的变化情况以验证实验结果。实验结果表明:0.3 MPa压力下,纳米气泡的粒径分布在125~425 nm范围内,且液面纳米气泡的存在使水的平均表面张力从72.0减小至68.1 mN·m
-1
。此外,经30 min鼓泡处理后,水、牛血清白蛋白(BSA)和海藻酸钠(SA)溶液的表观黏度分别从1.07、1.3和2.27 mPa·s减小至1.01、1.24和2.21 mPa·s,且随着纳米气泡浓度的增大,溶液的表观黏度持续降低。采用计算流体动力学种群耦合模型(CFD-PBM)模拟计算后溶液表观黏度的变化趋势与实验结果相一致,证实了纳米气泡在降低溶液表观黏度方面的效用。
2023 Vol. 40 (6): 144-150 [
摘要
] (
301
) [
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3077KB] (
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