化学工业与工程
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2020年 37卷 6期
刊出日期 2020-11-15

目录
化学反应与工艺
化工过程与设备
总目次
能源与环境化工
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2020 Vol. 37 (6): 0-0 [摘要] ( 2250 ) [HTML 1KB] [ PDF 696KB] ( 1578 )
化学反应与工艺
1 金武, 刘贵龙, 安康, 王嘉明, 宋兆钰, 刘源
镧铈复合氧化物修饰的Cu-Co合金催化剂用于合成气直接制乙醇
Cu-Co双金属的结构和组成决定了其催化合成气直接制乙醇的性能。通过柠檬酸络合辅助的等体积浸渍法制备了ZrO2负载的钙钛矿型复合氧化物La0.95Ce0.05Co0.7Cu0.3O3,经原位还原,得到了La-Ce-O掺杂的ZrO2担载的Cu-Co双金属催化剂。结果表明,催化剂中活性组分以Cu-Co合金的形式存在,且Cu-Co合金高度分散于载体表面,而La-Ce-O以复合氧化物的形式存在。该催化剂用于合成气直接制乙醇,在温度为280℃,压力为4 MPa,空速为3 900 mL·(g·h)-1V(H2)∶V(CO)∶V(N2)=8∶4∶1的反应条件下,CO转化率为9%,总醇的选择性为29.7%,总醇中乙醇的选择性为63.5%,具有优良的催化性能。
2020 Vol. 37 (6): 1-9 [摘要] ( 2225 ) [HTML 1KB] [ PDF 4584KB] ( 1287 )
10 隗义琛, 蔡伟杰, 谭凤芝, 刘宪云
Ce改性Ni/KIT-6催化剂上乙醇干气重整反应
利用"一锅法"制备了Ce改性KIT-6载体,通过甲醇辅助浸渍法合成担载型Ni/Ce-KIT-6和Ni/KIT-6催化剂。利用BET、SEM、TEM、H2-TPR、XRD和Raman等表征手段分别对催化剂物理化学性质进行分析。结果表明助剂Ce的掺杂可以抑制活性金属Ni在焙烧过程中的烧结,提高活性组分Ni的分散度以及金属-载体间的相互作用。进一步考察了Ce改性对Ni/KIT-6催化剂的乙醇干气重整反应性能的影响。测试结果表明,Ce添加有利于提高Ni基催化剂的活性和稳定性;Ni/Ce-KIT-6催化剂的乙醇和CO2转化率均高于未掺杂的Ni/KIT-6催化剂,并且具有较高的H2和CO选择性。60 h连续稳定性测试中Ni/Ce-KIT-6催化剂未失活,催化剂表面无明显积碳。Ce助剂的氧化还原能力(Redox)可以有效活化CO2分子,提供活性氧原子,实现催化剂表面积碳的动态消除,提高催化剂稳定性。
2020 Vol. 37 (6): 10-17 [摘要] ( 2358 ) [HTML 1KB] [ PDF 3354KB] ( 1256 )
18 许宏图, 马宗燕, 王嘉明, 王红, 刘源
铈锆固溶体担载的镍催化剂对CO2甲烷化性能研究
采用共沉淀法制备了CexZr1-xO2固溶体作为催化剂载体,采用柠檬酸络合法将镍负载于CexZr1-xO2载体上得到Ni/CexZr1-xO2催化剂,利用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(N2-BET)、程序升温脱附(TPD)、程序升温还原(TPR)等技术对催化剂进行表征,在常压微型固定床反应器上测试了CO2甲烷化的性能,考察了n(Ce)/n(Zr)、镍含量对催化性能的影响。研究发现制备的催化剂具有优异的活性,在常压和空速15 000 mL·g-1·h-1条件下,反应温度200℃时,12% Ni/Ce0.25Zr0.75O2催化剂(负载量为质量分数,下同)CO2的转化率达74%,CH4选择性为100%。12% Ni/Ce0.25Zr0.75O2催化剂300 h的稳定性测试结果显示其具有较高的抗烧结性能。催化剂的优异活性归因于采用了新的负载方法——柠檬酸络合法负载活性组分镍,该法实现了镍的高分散和催化剂的大的比表面积。
2020 Vol. 37 (6): 18-29 [摘要] ( 2359 ) [HTML 1KB] [ PDF 11655KB] ( 947 )
30 邵致成, 郭柯宇, 刘仕伟, 于世涛
高性能聚羧酸减水剂合成研究
为了节约能源和降低能耗,在模拟绝热的条件下,以异戊烯醇聚氧乙烯醚(TPEG)、丙烯酸(AA)、甲基丙烯磺酸钠(SMAS)为聚合单体,巯基乙酸(TGA)为链转移剂,在过硫酸铵-抗坏血酸(APS-Vc)氧化还原引发体系作用下,研究了高性能聚羧酸减水剂(PCE)的制备方法。考察了AA、SMAS和TGA用量对所得PCE分子结构及其性能的影响。结果表明,在n(TPEG)∶n(AA)∶n(SMAS)∶n(TGA)=1.00∶4.00∶0.20∶0.18,反应初始温度15℃、聚合时间4 h的条件下,所得的PCE重均相对分子质量为42 688、数均相对分子质量36 409、相对分子质量分布1.172 5,且其固含量、水泥净浆流动度、坍落度和减水率均优于传统恒温聚合方式所得PCE;PCE在应用中可延缓水泥水化硬化过程,促进钙矾石的紧密排列,提高水泥的抗压和抗折等机械强度。
2020 Vol. 37 (6): 30-37 [摘要] ( 2280 ) [HTML 1KB] [ PDF 3686KB] ( 1481 )
38 张笑丛, 王琮, 吴松海
不同形貌氧化钴活化过一硫酸盐降解硝基酚
通过控制形貌制备具有高活性晶面的金属氧化物可提高硝基酚的降解效果,以硝酸钴和乙酸钴为原料,制备了八面体、立方块和棒状Co3O4,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行表征,表明合成的Co3O4粒径均匀、纯度较高。以3种不同形貌的Co3O4为催化剂,在pH值为8.0条件下活化过一硫酸盐(PMS)降解不同种类的硝基酚,采用高效液相色谱和总有机碳分析仪测定反应前后硝基酚和总有机碳含量(TOC)变化。3种Co3O4在Co3O4/PMS体系降解硝基酚时表现出不同的催化活性:棒状Co3O4 > 立方块Co3O4 > 八面体Co3O4,并且对不同硝基酚的降解效率存在显著的差异性。3种Co3O4在pH值为8.0下活化PMS所析出的Co2+含量较低,且均表现出良好的循环利用性。自由基淬灭实验和电子自旋共振(ESR)测试表明Co3O4/PMS体系降解硝基酚是通过自由基和非自由基机制共同协作完成的,起作用的活性氧化物种主要为羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO4·-)和单线态氧(1O2)。
2020 Vol. 37 (6): 38-47 [摘要] ( 2448 ) [HTML 1KB] [ PDF 4276KB] ( 2128 )
48 刘建武, 严生虎, 张跃
甲苯液相氧化合成苯甲醛的研究
以甲苯为底物,醋酸为溶剂,乙酸钴为催化剂,溴化钠为助催化剂,在双氧水液相氧化催化作用下生成苯甲醛。实验考察了催化剂种类、助催化剂、双氧水浓度、氧化剂用量、催化剂用量、反应时间和温度对氧化反应的影响。结果表明:n(甲苯)∶n(过氧化氢)=1∶3,n(乙酸钴)∶n(甲苯)=1∶50,n(溴化钠)∶n(甲苯)=1∶30,w(过氧化氢)为25%,θ=105℃,t=20 min时,甲苯转化率达49.2%,苯甲醛选择性达70.4%。与传统间歇工艺相比,甲苯液相氧化法通过Co2+与过氧乙酸协同催化效应,扩大工艺条件选择区间,实现对氧化反应过程的有效控制。
2020 Vol. 37 (6): 48-53,71 [摘要] ( 2453 ) [HTML 1KB] [ PDF 2650KB] ( 2887 )
化工过程与设备
54 毕明洋, 黄国强
不同体系痕量磷检测及其在磷价态转化中的应用
为了准确检测三氯氢硅相似体系中痕量磷,提出了一种测定水溶液中和有机溶液中不同价态磷的紫外-可见光分光光度法,采用高纯水萃取分离有机溶剂中的磷,该方法可应用于正己烷溶液中PCl3氧化效果的测定。此方法对水溶液中磷酸的检测范围为0.52~6.40 μmol/L,检测限为0.52 μmol/L,对水溶液中亚磷酸的检测范围为1.60~6.40 μmol/L,检测限为1.60 μmol/L;不同体积比下正己烷与水,萃取率与起始浓度的拟合曲线的调整决定系数Adj.R2在0.95以上;测定聚合物负载三氧化铬在固定床温度95℃下30 min对PCl3的氧化率可达到26.5%。
2020 Vol. 37 (6): 54-60 [摘要] ( 2335 ) [HTML 1KB] [ PDF 2303KB] ( 1296 )
能源与环境化工
61 孙治冶, 李保安, 李玫, 王国锋, 闫小军, 兰美超, 刘汝康, 高帅
基于MABR的市政污水处理强化脱氮中试研究
建立了A2/O-MABR耦合的中试系统,在不改变污水处理厂原有A2/O工艺以及不外加碳源的条件下,利用MABR丰富的微生物群落强化碳和氮的去除。该系统在最适宜参数下运行,COD、NH4+-N和TN的出水水质满足市政污水处理厂一级A排放标准。微生物分析表明MABR生物膜上富集了丰富的脱氮功能菌群,例如ProteobacteriaBacteroidetes等常规反硝化菌群,以及ThaueraParacoccus等好氧反硝化菌群。MABR生物膜上丰富的脱氮功能菌群强化了系统对TN的去除。实验结果表明MABR在市政污水处理厂提标改造和强化脱氮方面拥有很大的应用潜力。
2020 Vol. 37 (6): 61-71 [摘要] ( 2401 ) [HTML 1KB] [ PDF 10264KB] ( 1185 )
72 李林波, 莫川, 邢相栋, 王莎
碳酸钠浓度对废电池铅膏脱硫影响机制与动力学
以铅膏为研究对象,采用碳酸钠为脱硫剂,系统研究了碳酸钠浓度对铅膏脱硫率及铅收得率的影响,并借助化学分析、扫描电镜分析仪(SEM-EDS)、X射线衍射分析仪(XRD)揭示了铅膏脱硫反应机理,计算了动力学参数。结果表明,铅膏脱硫率随碳酸钠浓度的增加而增大,而铅收得率变化规律相反。铅膏主要由硫酸铅及铅的氧化物组成。在碳酸钠浓度小于0.150 mol/L时,脱硫产物中主要以PbCO3和Pb3(CO32(OH)2形式存在;随着浓度的增加,PbCO3不断向Pb3(CO32(OH)2转化,并最终转化为NaPb2(CO32(OH)2,导致铅收得率降低。铅膏脱硫过程活化能随浓度的增大而减小,受化学反应控制。浓度低于0.208 mol/L时,活化能降低幅度较大,由7.275 kJ/mol降至5.312 kJ/mol,之后活化能随浓度的增加变化程度较小。
2020 Vol. 37 (6): 72-79 [摘要] ( 2504 ) [HTML 1KB] [ PDF 4432KB] ( 13743 )
总目次
80
总目录
2020 Vol. 37 (6): 80-87 [摘要] ( 2480 ) [HTML 1KB] [ PDF 783KB] ( 1174 )
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