采用沉积沉淀法制备了一系列不同Ag/AgBr负载量的复合光催化剂Ag/AgBr/(BiO)2CO3,通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外-可见吸收光谱等表征手段对催化剂的晶体结构、形貌、组分、光吸收行为和能带结构等进行了系统分析并考察了该催化剂可见光下降解罗丹明B的性能。结果表明,该复合光催化剂相对于(BiO)2CO3在可见光下降解罗丹明B的活性有显著提高,Ag/AgBr的最适宜负载量为5.0%。活性提高的原因是复合光催化剂中3种组分间的协同作用提高了光生载流子的分离效率。
用氢气泡动态模板法在铜基底上沉积锡制备了一种新型锡电极。采用SEM、EDS和XRD对多孔锡沉积层进行表征,并对其催化CO2电化学还原制甲酸的性能进行了研究。SEM结果表明多孔锡沉积层具有自组织的蜂窝状三维多孔结构,同时EDS分析表明电极表面无杂质。XRD表征表明在基底和Sn沉积层交界处有Cu5Sn6合金生成,加强了两者之间的连接。采用不同扫描速率下循环伏安曲线法测试电化学表面积,多孔锡电极的电化学表面积大约是普通锡片电极的6倍。电极的循环伏安测试结果表明,多孔锡电极比普通锡片电极具有更高的电流密度,更正的起峰电位,说明具有多孔结构的电极对CO2电化学还原反应具有更高的活性。通过考察KHCO3浓度、还原电位对还原过程的影响,确定KHCO3浓度为0.5 mol/L,还原电位为-1.7 V vs.SCE时,甲酸的电流效率可达73.9%。由此可见,多孔结构电极材料能有效地提高CO2电还原的催化效果。
以钛酸丁酯、硝酸锌和硫脲为原料,采用溶胶-凝胶法制备了不同n(Zn)/n(Ti)的Zn、S共掺杂的TiO2光催化剂。采用透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、激光拉曼光谱(FT-Raman)、紫外-可见漫反射(UV/vis DRS)等对催化剂的结构和光吸收性能进行了表征。结果显示,Zn和S在TiO2纳米颗粒中均匀分布,Zn以ZnO形式存在,而S以SO42-形式存在,共掺杂未改变TiO2的锐钛矿结构。Zn和S共掺杂后,TiO2纳米颗粒的晶粒变小。由于Zn的掺杂,在TiO2禁带中产生了杂质能级,降低了纳米材料的禁带宽度,抑制了光生电子和空穴的复合,从而提高了光吸收效率。而S的掺杂,增加了催化剂表面的酸性位,有利于光催化活性的提高。掺杂了Zn、S的TiO2光催化甘油水溶液制氢的效率远高于纯TiO2。在氙灯照射下,3%Zn、S共掺杂催化剂的产氢速率可达到150.5 μmol/(h·g)。
埃洛石纳米管是有广泛应用前景的新型纳米管材料,利用煅烧和酸处理等方法对埃洛石纳米管进行改性,研究改性后埃洛石纳米管表面结构对其吸附脱硫性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR) 和扫描电子显微镜(SEM)等手段进行表征和分析。研究发现,埃洛石纳米管热稳定性较高,高温煅烧后仍然保持其管状结构,随着煅烧温度的增加其羟基含量减少,脱硫性能改变。酸处理在一定程度上增加了煅烧后埃洛石纳米管的羟基含量,酸处理后样品的脱硫效果随羟基含量的增加而增加。因此表明埃洛石纳米管羟基含量是影响其脱硫效果的重要因素。
以生物质为原料生产可再生能源和化工产品是未来能源工业的重要发展方向。芳烃,尤其是苯、甲苯和二甲苯是目前运用十分广泛的大宗化学品,同时可作为一种辛烷值很高的汽油添加剂。木质素含有大量苯酚类分子(含氧芳烃),以其为原料通过选择性直接脱氧制备芳烃具有很高的经济、社会效益,潜力巨大的同时也挑战重重。评述了硫化物、磷(氮、硼)化物、金属、金属氧化物、双金属合金、金属-沸石双功能催化剂等在酚类分子直接脱氧制备芳烃中的性能。综述了包括反应温度、压力、助剂、载体、硫化剂等因素对于催化反应的影响,指出了适合芳烃生产的催化剂和反应条件。
研究了采用氯化镁和硅胶复合载体负载Mg-Ti型催化剂催化乙烯聚合的性能和动力学行为,考察了聚合温度、时间、压力、助催化剂对催化剂性能的影响,以及链转移反应在其中所起到的作用。结果表明,温度对聚乙烯的相对分子质量影响最大,乙烯分压和聚合温度对催化剂的活性有明显影响,存在一个使催化剂高活性的最适宜铝钛物质的量之比。
采用新鲜的及再生的MoO3-NiO/γ-Al2O3催化剂,催化生物质四氢糠醇合成吡啶,考察其催化性能的差异及催化剂失活的原因,并通过氮气物理吸附测试(BET)、元素分析仪(EA)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、场发射透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析仪(XRD)、激光拉曼光谱仪(LRS)、X射线光电子能谱仪(XPS)、热重分析仪(TG)以及吡啶原位红外吸收光谱仪(PY-IR)对失活催化剂进行表征分析。发现失活催化剂有两种形态的碳,即无定形碳和石墨化碳,催化剂失活的原因不是活性组分的变化或流失,而是由积碳引起的。积碳堵塞了催化剂的孔道和比表面积,并且覆盖了活性组分以及酸性位,降低了活性位点的有效利用率。针对催化失活,尝试了在线燃烧的方法使失活催化剂在空气中再生,发现再生后的催化剂与新鲜催化剂的催化活性基本一致,并且也可以保持50 h内吡啶收率大于80%。
采用化学还原法制备了不同原子比的Pd-Ag/C催化剂。通过X射线衍射(XRD)表征了催化剂的晶体结构,并运用循环伏安、计时电流等电化学方法研究了其对硼氢化钠电氧化反应的催化活性。结果表明:适量Ag的掺杂不仅可以提高催化剂的催化活性,而且使得硼氢化钠电氧化反应过程中的转移电子数增加,其中Pd75Ag25/C的催化活性和转移电子数均为最高。
为提高电化学回收酸性氯化铜蚀刻液中阳极的电化学活性,用尿素对石墨毡进行氮掺杂修饰,并将掺杂后的石墨毡用做酸性蚀刻液电解回收阳极。通过FT-IR、XPS分析了氮掺杂后石墨毡电极的元素成分及官能团形式,结果显示氮掺杂后的石墨毡含氮量增加2.68%;利用CV曲线、LSV曲线及电解实验考察了氮掺杂后石墨毡电极的电化学性能,发现700 ℃下处理12 h的石墨毡电极对Cu(I)/Cu(II)电对表现出最强的电化学活性。
将丝素蛋白(SF)和乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)溶解在六氟异丙醇中配制成溶液,采用静电纺丝技术制备了SF/PLGA纳米纤维支架,使用扫描电子显微镜(SEM)对纤维支架进行表征,研究了聚合物溶液浓度、纺丝电压、接收距离以及体积流率对纳米纤维形态的影响,从而得到纺丝的最适宜工艺参数。考察了纤维支架表面对HUVECs细胞的相容性。结果表明:HUVECs可以在SF/PLGA纤维支架表面很好的黏附和增殖,支架具有良好的细胞相容性,在组织工程领域有良好的应用前景。
利用均苯三甲酰氯(TMC)和间苯二胺(MPDA)在分子筛膜表面缺陷处的接触、聚合,形成具有一定孔隙结构且亲水性的聚酰胺修复材料,实现了ZSM-5分子筛膜的选择性修复。修复后的分子筛膜只存在微孔缺陷,整体的孔径分布集中在0.6 nm以下范围,最大缺陷小于1.0 nm;分子筛膜对ca. 5%乙醇/水混合物的分离因子从修复前的1.1增大到16.0以上,对应通量在1.0 kg/(m2·h)以上。
以氯化铜、硫脲为原料,聚乙二醇为表面活性剂,通过水热法制得纳米CuS。场发射扫描电子显微镜(FESEM)及X射线衍射仪(XRD)等表征发现,产物由厚度50 nm左右的不规则纳米片构成,呈多级花状,粒度约为6 μm,属六方晶系结构。研究结果显示,该多级花状纳米CuS在H2O2辅助下,表现出理想的类芬顿催化性能,其在选取的2 h观测周期,对罗丹明B(RhB)的降解效率可达91%,且在较大的pH值变化区间4~10范围内,均能保持较好的催化活性与降解效果。动力学研究表明,该类芬顿体系对RhB的催化降解反应复合准一级动力学方程。
基于计算流体力学和流固耦合原理,利用FLUENT的Realizable k-ε湍流模型,计算得到文丘里反应器内部流场分布,通过ANSYS Workbench中的流固耦合技术,将流场分析的结果数据传递到Static Structure中进行结构静力分析,从而得到流场分布、喷嘴所受压力、喷嘴变形、应力应变等分析结果。结果显示,在特定工作压力条件下,文丘里反应器的扩散管在工作中有向吸入管相反方向变形的趋势;在整个结构中,最大应力和应变值均集中在喷嘴内流道中;由于高速流体的射流作用,喷嘴出口附近结构主要承受拉应力的作用。由于计算得到的应力和应变数值均处于较低水平,因此结构能够满足工况的要求。
降低重力式油水分离器内轴向流速的相对不均匀度(Mf)能够有效提高聚结构件的聚结作用和油水分离效率。采用一种改进的圆孔分散式入口构件,距离其150 mm处安装平行板聚结构件,通过CFD数值模拟、Box-Benhnken设计和响应面分析法寻找入口构件的3个主要几何参数的最优化组合使聚结构件起始端处横截面上轴向流速的Mf达到最小,结果表明:3个参数即入口构件上圆孔面积与分离器横截面面积之比(P1)、半球面封头与圆柱侧面上圆孔面积比(P2)、侧面孔口到封头边缘的距离与分离器横截面直径(D)之比(P3)对Mf的影响存在交互作用;最适宜组合为P1=0.03,P2=0.1和P3=0.036,得到Mf的最小值接近0.58。
提出了一种适用于捕捉通道内Taylor流液膜厚度的渐变网格划分方法。为了平衡模拟精度和计算效率,提出了针对此方法的具体规则来获得一种高效的网格划分。利用CFD软件Fluent进行了一系列的二维数值模拟,采用VOF模型来捕捉微通道内气液两相界面,所用微通道横截面宽度分别为0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.8和1.0mm。采用提出的网格划分方法获得的模拟结果与关联式计算值和实验数据很接近。基于模拟结果,提出了新的气液弹长度的关联式,并且利用实验数据对此关联式进行了验证。