液滴的形成和破裂是许多工业生产经常涉及到的过程，特别是在石油化工、精细化工、能源、食品、生物制药和环境保护等领域有着重要的实际意义^[1-5]。一般传统的液滴生产方式是通过高速搅拌，利用高剪切力将其中一相分散为不连续的液滴，但是这样会导致液滴的单一分散性很差，体积大小甚至有3个数量级的差异^[6]。液滴的多分散性对药物的可控性释放、乳液产品的使用体验都有着非常不好的影响，导致产品质量差、价值低。此外，高速搅拌通常是间歇生产，生产效率低且操作繁琐，存在大量的安全隐患^{[2, 7]}。与传统设备相比，具有良好可控性和液滴单一分散性的微流控设备受到了工程技术人员的广泛关注^[8-11]。典型的微流控生产液滴的方式有3种，分别是T型通道、同轴流和聚焦流。T型通道是由2条垂直的微通道组成，连续相和分散相垂直进料；同轴流是毛细管嵌套在1个外管内，分散相流经毛细管而连续相流经外面的环隙通道；聚焦流是由1个中央通道和2个外通道组成，分散相流经中央通道，连续相流经2个外通道，3者都是利用剪切力使分散相分散为液滴^{[2, 12-17]}。虽然微流控装置已取得重大改进，但是3种形式的微流控在生成液滴时都伴随着液桥断裂和卫星液滴的形成。与主液滴相比，卫星液滴的体积很小，往往只有主液滴的几千分之一。卫星液滴的出现会导致体系的单一分散性变差，而这是不希望的结果^{[2, 18, 19]}。

目前已经有很多学者研究了各种条件下液桥的断裂和卫星液滴的形成过程与机制。关于最细颈部的断裂已有很多学者用实验和CFD模拟给出了不同的结论。Castrejón-Pita等^[20]发现随着颈部半径的减小，曲率和毛细管压力(两者都与半径成反比)增加并且颈部半径消失，随之颈部断裂。在低黏度液体中，液桥变细形成颈部出现在惯性和毛细管力平衡的惯性状态中；而在高黏度液体中，液桥变细形成颈部出现在黏性和毛细管力平衡的黏性状态中。随着颈部变细，前一种情况下的黏性力和后一种情况下的惯性力更为重要，理论分析表明在最后的惯性-黏性状态下接近断裂。先前的研究^{[21, 22]}预测，对于牛顿流体的自由表面流动，液桥的变薄总是从惯性或黏性系统变为最终的惯性黏性系统，毛细管力、惯性力和黏性力平衡。层流状态下高黏性液体的液桥断裂不会产生卫星液滴，而低黏度液体的液桥断裂会产生一定数量的卫星液滴。而后的一些模拟和实验工作表明液桥的变细过程经过了很多中间瞬态，这说明卫星液滴的形成发生在高黏度液桥的断裂过程中。此外，对于高浓度表面活性剂的液体，液桥断裂过程受到有效表面张力的影响^{[23, 24]}。Kovalchuk等^[23]研究了可溶性表面活性剂对液滴形成过程中液桥变薄动力学和卫星液滴尺寸的影响，结果表明对于多种表面活性剂(如C10TAB、C12TAB、SLES等)，卫星液滴的尺寸随着表面活性剂浓度的增加而增加，并在达到一定浓度时趋于平稳。此外，具有不同聚焦形态的表面活性剂以及由此产生的流体黏度的差异对于卫星液滴的大小有着关键作用。除了以上的这些研究工作之外，Mulligan等^[19]、Du^[15]和Carrier等^[2]研究了牛顿流体卫星液滴在聚焦流装置中的形成。结果发现卫星液滴的大小很大程度上取决于连续相的流速。存在一个连续相的临界毛细数n=0.01。在此临界毛细数下卫星液滴的大小不变，当高于此毛细数时，卫星液滴的大小将增加。除了连续相的影响外，分散相的黏度在形成卫星液滴方面也起着关键作用^{[2, 15, 19]}。Nie等^[25]研究了卫星液滴形成过程中的液桥断裂动力学，结果发现随着分散相黏度的增加，液桥的断裂变得越来越困难。Du等^[15]研究了在聚焦流装置中连续相和分散相均为高黏流体的液桥断裂动力学。观察了卫星液滴在对称断裂和非对称断裂情况下的形成，这些现象与之前Tjahjadi得到的实验结果十分相似——高黏度导致高黏性力，黏性力影响最后的液桥断裂阶段，有利于卫星液滴的形成。

相比于T型通道和聚焦流，同轴流很少出现在众多学者的研究中。本研究以液液两相同轴流动为研究对象，通过实验和模拟研究了以甘油水溶液和超纯水作为连续相、矿物油(其中含4%质量分数的Span20)作为分散相，在同轴流装置自下向上流动过程中液桥断裂和卫星液滴形成。采用高速相机拍照记录实验过程，分析液桥的最大长度，结合CFD模拟计算，考察了液桥最大长度的影响因素与卫星液滴形成的原因。

1 实验和数值模拟介绍 1.1 实验部分 1.1.1 实验装置

实验装置由高速拍照系统和液滴产生装置两部分组成。拍照系统包括高速摄像机、LED平板灯、散光板和计算机。实验中使用的高速相机型号为Photron FASTCAM SA3，曝光时间是1 000 ps。使用105 mm的微距镜头，镜头型号为105 mm f1: 2.8D，Nikon AF Micro-Nikkor。在本实验中，拍照频率为2 000 fps，图像分辨率为1 024×1 024像素。为了使得拍到的图片对比度更大，使用了背光法拍照，将LED平板灯放置在上升通道的一侧，高速相机放置在上升通道的另一侧，以拍摄液桥和液滴在垂直平面上的投影。为了使光分布更加均匀，在LED平板灯和上升通道之间放置了散光板。LED平板灯、散光板、上升通道和高速相机处于同1条直线上。液滴产生装置包括注射泵、液滴上升通道和同轴流通道。实验中使用的是申辰SPM分体式注射泵，由1个控制台和2个注射机组成，2个注射机同时进料。连续相进料流量变化范围为0~292.5 μL ·min^-1，分散相进料流量固定不变，为58.2 μL ·min^-1。为了便于高速摄像拍照，液滴上升通道的材质为有机玻璃，其尺寸为30 mm×30 mm×200 mm(长×宽×高)。同轴流通道由2个中心轴重合但直径不同的通道组成，通道材料是不锈钢。外通道外径为4.0 mm，内径为1.6 mm；内通道外径为0.8 mm，内径为0.6 mm。图 1为实验装置示意图。在图 1(b)中连续相(Phase 1)从环隙进入到外通道，分散相(Phase 2)直接进入到同轴流通道。值得注意的是，金属管加工的同轴性对实验结果有很大的影响。为了消除这一影响，如图 1(b)所示，在外通道出口附近固定1圈与外通道内壁和内通道外壁相切的圆柱体固定通道，圆柱体固定通道之间紧密相连，将内通道固定，既保证了内通道与外通道的同轴性，又不会影响连续相进料。

1.1.2 物性参数

实验使用的分散相为矿物油(其中含4%质量分数的Span20)，连续相为甘油水溶液。其中，矿物油(分析纯)和Span20购于上海阿拉丁生化科技股份有限公司，甘油(质量分数99.5%)购于上海迈瑞尔化学技术有限公司，超纯水产于超纯水机(优普UPR-II-10T)。实验条件为室温(23±2) ℃。20%体积分数的甘油水溶液密度由称重法测量，黏度由力辰科技数显黏度计NDJ-9S测量，两相界面张力系数由界面张力仪SL200KB测量。物性参数见表 1。

1.2 数值模拟部分 1.2.1 CFD控制方程及边界条件

采用CFD方法模拟油水两相同轴流动形成液滴的过程，使用二维轴对称旋转模型，以x轴为对称轴，以四边形单元作为网格单元，对20 mm×5 mm计算区域进行离散。计算域物理模型及尺寸和网格划分图如图 2所示。由于本工作主要研究的液桥断裂过程主要发生在液滴脱离同轴通道附近，因此计算区域主要集中在同轴通道附近。

该过程满足质量守恒方程：

$ \frac{\partial \rho}{\partial t}+\nabla \cdot(\rho \boldsymbol{u})=0 $

(1)

动量守恒方程：

$ \begin{gathered} \frac{\partial}{\partial t}(\rho \boldsymbol{u})+\nabla \cdot(\rho \boldsymbol{u} \boldsymbol{u})=-\nabla p+ \\ \nabla\left[\mu\left(\nabla \boldsymbol{u}+\nabla \boldsymbol{u}^T\right)\right]+\rho \boldsymbol{g}+\boldsymbol{F} \end{gathered} $

(2)

式(1)和式(2)中：

$ \rho=\alpha_{\mathrm{d}} \rho_{\mathrm{d}}+\left(1-\alpha_{\mathrm{d}}\right) \rho_{\mathrm{c}} $

(3)

$ \mu=\alpha_{\mathrm{d}} \mu_{\mathrm{d}}+\left(1-\alpha_{\mathrm{d}}\right) \mu_{\mathrm{c}} $

(4)

式(2)~式(4)中：α、ρ和μ分别表示流体的体积分数、密度和黏度；下标c代表连续相(continuous phase)；下标d代表分散相(dispersed phase)。

液液两相流中由于界面张力的作用产生动量守恒方程源项，采用Brackbill提出的连续表面张力模型Continuum Surface Force Model(CSF方程)^[27]，表达式为：

$ F=2 \sigma \kappa_{\mathrm{n}} \frac{\alpha_{\mathrm{d}} \rho_{\mathrm{d}}+\alpha_{\mathrm{c}} \rho_{\mathrm{c}}}{\rho_{\mathrm{d}}+\rho_{\mathrm{c}}} $

(5)

式(5)中：σ为界面张力系数；κ_n为液液界面的曲率，定义为液液两相界面处的单位曲面法向量的散度。计算公式为：

$ \boldsymbol{\kappa}_{\mathrm{n}}=\nabla \cdot \hat{\boldsymbol{n}}=\nabla \cdot \frac{\boldsymbol{n}}{|\boldsymbol{n}|}=\nabla \cdot \frac{\nabla \alpha_{\mathrm{d}}}{\left|\nabla \alpha_{\mathrm{d}}\right|} $

(6)

体积分数方程：

VOF方法通过求解体积分数函数来计算区域内流体含量，对于液液两相系统，α_d=1代表油相(即分散相)，α_d=0代表水相(即连续相)，对于0＜α_d＜1则表示计算域包含油水两相，体积分数的定义如式(7)。

$ \alpha_{\mathrm{d}}=\left\{\begin{array}{cc} 0, & \text { 油相外 } \\ 0 \sim 1, & \text { 油水两相 } \\ 1, & \text { 油相内 } \end{array}\right. $

(7)

通过求解体积分数函数，VOF方法可以实现对液液界面的追踪，其形式如式(8)。

$ \frac{\partial\left(\alpha_{\mathrm{d}} \rho_{\mathrm{d}}\right)}{\partial t}+\nabla \cdot\left(\alpha_{\mathrm{d}} \rho_{\mathrm{d}} \boldsymbol{u}\right)=0 $

(8)

边界条件：进口为速度入口，出口为压力出口。

$ p_{\text {out }}=\rho_{\mathrm{c}} g h+p_0 $

(9)

式(9)中：p₀为操作压力，Pa；ρ_c为连续相的密度，kg ·m^-3；g为重力加速度，m ·s^-2；为了使模拟计算与实验条件保持一致，h为上升通道中液滴出口与连续相最高液位的高度差m；装置壁面和微通道内外壁均为无滑移壁面，u_wall=0。

1.2.2 网格无关性验证

以40%体积分数的甘油水溶液作为连续相，控制其进料流量为0，以矿物油(含4%质量分数的Span20)作为分散相，控制其进料流量为58.2 μL ·min^-1，用此条件下的液滴直径进行网格无关性验证。选取网格数分别为28 091、69 986、102 240、122 160和153 030进行计算，得到了主液滴的直径。如图 3所示，当网格数大于102 240时，主液滴直径不再随网格数增加而变化。由于过多的网格数会大幅增加运算的时间，通过对比实验数据，当网格数为102 240时模拟值与实验值吻合较好，误差仅为0.07%。因此，后续的模拟算例均采用102 240的网格数，既可以保证计算的准确度，也可以降低运算时间，减少计算负荷。

1.2.3 CFD计算参数设置

模拟软件为Fluent19.0，采用双精度求解器进行非稳态模拟，压力-速度耦合方法为SIMPLE，压力采用二阶离散格式，动量和组分输运方程的离散采用二阶迎风格式。残差收敛标准设为1×10^-6，详细的CFD设置见表 2。CFD模拟在计算机(TM)i7-4770 CPU、12 GB RAM)上进行。

2 结果与讨论 2.1 实验结果 2.1.1 液桥产生和断裂过程

图 4是连续相为40%体积分数的甘油水溶液且在其进料流量为0的情况下，分散相自下向上通过内通道进料产生液滴及液桥的过程。

从图 4中可以清晰地观察到，伴随着主液滴体积缓慢增大，先是形成1个颈部，颈部宽度随着时间变化逐渐收缩，当收缩到一定值时宽度不再变小，随即被拉长，这个过程就是液桥变长的过程。由于液桥不能被无限拉长，当液桥长度到达一定值时发生断裂，断裂后的液桥脱离主体并在表面张力的作用下“收缩”，最终形成1个卫星液滴。从高速摄像拍下第1张照片起计时，以下12张图片记录了不同时期液桥以及卫星液滴的形成过程。

2.1.2 连续相黏度对液桥最大长度的影响

图 5为不同连续相黏度下液桥的最大长度。连续相进料流量为0~292.5 μL ·min^-1，分散相进料流量为恒定值58.2 μL ·min^-1。每组实验重复3次，1次拍摄可以捕捉到3个卫星液滴的形成。随着连续相黏度的变大，液桥最大长度变小。连续相为20%、40%、50%、60%和70%体积分数的甘油水溶液时，液桥最大长度分别为2.273、2.132、1.728、1.565和1.472 mm。在黏性流体中做匀速运动时，物体表面附着1层液体，这一液层与其相邻液层之间有内摩擦力，因此物体在移动过程中必须克服这一阻滞力，这个阻滞力即为斯托克斯曳力。当雷诺数很小时(本实验所涉及的雷诺数均小于0.1)，惯性力远小于黏性力，黏性力起主导作用，可以忽略惯性力的影响。本实验可看作是分散相液滴在连续相流体中做匀速运动。简化后的斯托克斯方程为：

$ \nabla p=\mu \nabla^2 \boldsymbol{u} $

(10)

式(10)中：p和u是分散相的压力和速度矢量；μ为动力黏度。求解式(9)得到斯托克斯曳力表达式为：

$ D=6 \pi \mu \boldsymbol{u} r $

(11)

该曳力与连续相黏度成正比，与分散相液滴矢量速度和半径成反比。所以当连续相黏度变大时，液滴向上运动受到的阻力也越大，这可能是导致液桥最大长度随连续相黏度变大而减小的原因。

2.1.3 毛细数对液桥最大长度的影响

毛细数也被称为界面张力数，是1个无量纲数，最初由Taylor于1934年提出。毛细数定义为流体黏性力和界面张力的比值。常用毛细数和两相黏度比来表征预测两相流体中分散相液滴的形变和破裂发生的程度和可能性。图 6为不同毛细数(n_c=μ_cu_c/σ)下液桥的最大长度。

从图 6中可以看出，总体趋势为液桥的最大长度随着毛细数的增大而减小，但毛细数在0~0.008范围内时，相近的毛细数对应的液桥最大长度变化范围较大，这说明毛细数并不是影响液桥最大长度的唯一因素。毛细数增大，液桥最大长度值减小的速度变慢，推测存在1个大于0.008的临界毛细数，大于此临界毛细数时，液桥的最大长度将不再变化。

2.2 模拟结果 2.2.1 模型验证

图 7是连续相为40%体积分数的甘油水溶液且进料流量为零的条件下，同一时刻实验结果与模拟结果的对比。

以主液滴的短轴长度为标准，表 3为实验结果与模拟结果的相对误差百分比。最大误差百分比仅为3.92%，该设置条件下的模型计算结果与实验结果吻合良好。

2.2.2 结果与分析

液桥断裂过程主要受到周围流场的作用。图 8从左到右依次是连续相为20%、40%、50%、60%和70%体积分数的甘油水溶液，连续相进料流量均为117.0 μL ·min^-1时油水两相的剪应力云图，相图和剪应力云图一一对应。从图 8中可以看出液桥的顶部和底部受到的剪应力最大，这说明液桥在剪应力的作用下被拉长，当剪应力超过某一临界值后，会与主液滴分离。

图 9以连续相为70%体积分数的甘油水溶液且进料流量为117.0 μL ·min^-1时为例展示液桥内部及周围速度矢量图。在形成液桥的过程中，大液滴具有向上的速度，而液桥内部具有向下的速度，达到1个临界值时液桥顶部与上面的大液滴分离，随即液桥内部具有向上的运动速度，但液桥底部两侧的速度涡限制了液桥的无限生长。在0.016 s后液桥底部与大液滴分离，分离后速度涡消失，液桥在表面张力的作用下收缩为1个卫星液滴。

由于液桥最大长度不仅与毛细数有关，还与两相黏度比有关。为使计算结果有明显的对比，选取连续相黏度相差最大的20%和70%体积分数的甘油水溶液为例展示计算结果。图 10和图 11分别为连续相20%和70%体积分数的甘油水溶液，且连续相流量均为117.0 μL ·min^-1时的速度云图和矢量。速度云图和矢量与相图一一对应。连续相黏度增大阻碍液滴的运动，大液滴的上升速度减小，同时过大的连续相黏度导致大液滴下方形成速度涡。当连续相黏度较小时，速度方向垂直向上，对液桥的剪切力小，所以液桥更容易“伸展”，液桥最大长度变大；当连续相黏度较大时，切向的速度分布变大，对液桥的剪切力增大，液桥最大长度变小。

3 结论

通过实验与数值模拟，研究了液液两相在同轴流装置中流动产生液滴和液桥的过程，考察了液桥形成和断裂过程以及液桥最大长度的影响因素，得到以下结论。

(1) 液桥初始具有1个向下的速度，而大液滴速度向上，导致液桥首先在顶部断裂，随即速度变为竖直向上；液桥底部两侧存在速度涡，使液桥底部与大液滴脱离，脱离后速度涡消失，液桥在表面张力的作用下收缩为卫星液滴；

(2) 连续相黏度增大导致液滴周围速度场分布变化，黏度越大，剪切力越大，当两相黏度比从12.640减小到0.739时，液桥的最大长度从2.273 mm减小到1.472 mm；

(3) 随着毛细数从0.000 18增大到0.030 64，液桥最大长度从1.943 mm减小到1.372 mm。