化学工业与工程  2019, Vol. 36 Issue (3): 49-54
基于自润湿溶液的纳米表面传热性能
胡柏松 , 司祥华 , 王德武 , 张少峰 , 罗明远     
河北工业大学化工学院, 天津 300130
摘要:采用阳极氧化法在钛板表面制备出TiO2纳米管阵列,并以其为加热表面。以含不同浓度丁醇的自润湿溶液为实验工质,考察了自润湿溶液浓度变化对系统临界热流密度和传热系数的影响,并从气泡行为的不同分析了两者耦合强化传热的机理。结果表明:相比于光滑表面和蒸馏水的常规组合,TiO2纳米管表面和自润湿溶液耦合传热使得系统的临界热流密度大幅度提高,随自润湿溶液浓度的升高,传热系数依次降低。具有超亲水性和较大粗糙度的纳米管表面与1%(质量分数,下同)自润湿性溶液相耦合时,其最大传热系数和临界热流密度分别为11.963 kW·m-2·℃-1与623.706 kW·m-2,比常规组合传热分别提高了84.1%和143.8%。由气泡可视化可知,耦合传热在沸腾过程中产生的气泡细小,脱离速度快,不易团聚,合并后的气泡易破碎,易形成微气泡,从而使系统进入剧烈的微气泡沸腾状态。气泡的高脱离频率和特殊有效的液体补充路径,是提高系统传热系数和临界热流密度的主要原因。
关键词纳米管表面    自润湿溶液    池沸腾    强化传热    气泡    
Nano-Surface Heat Transfer Performance Based on Self-Wetting Solution
Hu Baisong , Si Xianghua , Wang Dewu , Zhang Shaofeng , Luo Mingyuan     
School of Chemical Engineering and Technology, Hebei University of Technology, Tianjin 300310, China
Abstract: Titanium dioxide nanotube arrays served as the heat exchange surface were prepared by anodic oxidation on titanium surface. The influences of the butanol concentration on the critical heat flux and heat transfer coefficient of the system were investigated with the self-wetting solutions containing different concentrations of butanol, and the coupled heat transfer mechanism was also analyzed. The experimental results showed that the critical heat flux was greatly increased by the coupled heat transfer between the titanium dioxide nanotube surface and the self-wetting solution compared with the conventional smooth surface and distilled water coupling, and the heat transfer coefficient decreased with the increase of the concentration of the self-wetting solution. When the nanotube surface with super hydrophilicity and greater roughness was coupled with the 1% self-wetting solution, the maximum heat transfer coefficient and critical heat flux can be as high as 11.963 kW·m-2·℃-1 and 623.706 kW·m-2, respectively, which are increased by 84.1% and 143.8% compared with the conventional coupling. It is known from the bubble visualization that the bubbles produced by coupled heat transfer during the boiling process are small, quick to depart and not easy to reunite. The combined bubbles are easy to break and form the microbubbles, which makes the system enter a violent bubble boiling state. The high departure frequency of bubbles and special effective liquid replenishing paths are the main reason for improving the heat transfer coefficient and critical heat flux.
Keywords: nanotubes surface    self-wetting solution    pool boiling    enhancement heat transfer    bubble    

沸腾换热以其传热温差低、热流密度和传热系数(Heat transfer coefficient,简称HTC,下同)高的特性,被广泛应用于各种工程技术领域中,特别是应用在各类蒸发器和换热器中。同时,随着近年来材料科学的发展和机械加工工艺的精进,通过对加热材料表面进行微细加工而在表面形成微纳米结构、改变加热面的材料性质以及改变加热工质进而提高沸腾传热性能的研究已成为一种新的趋势和方向[1]。具有TiO2纳米管阵列涂层的加热表面在强化传热方面的应用已有所报道。学者分别从纳米管阵列层的厚度、管径大小等方面对沸腾传热特性的影响进行了研究[2-4]。但在前人的文献中,实验工质均为蒸馏水,并未提及溶液性质对TiO2纳米表面传热性质有何影响。然而实验工质的润湿性对沸腾传热性能同样有着重要的影响[5-6]。一种新工质——自润湿溶液(高碳醇溶液,包括丁、戊、己、庚醇等水溶液),该溶液特殊的表面张力特性(在一定温度范围内,表面张力随温度的升高而升高),使其有独特的润湿特性,可有效提高传热性能。Morovati等[7]和Shoji等[8]利用不同浓度的丁醇水溶液进行了池沸腾实验,结果表明体系的临界热流密度(Critical heat flux,简称CHF,下同)相比于水分别提高了20%~270%和2~3倍。

本研究以具有TiO2纳米阵列涂层的纳米多孔表面为加热表面,以不同浓度的正丁醇水溶液作为实验工质,进行池沸腾传热性能实验研究。考察对比耦合传热(纳米表面和自润湿溶液)与常规传热(光滑表面和蒸馏水)的传热特性,并进行气泡行为分析。

1 实验部分 1.1 纳米管表面的制备及其表征

纳米管表面制备装置与方法参照文献[9],制备出具有纳米管阵列的多孔表面,阳极氧化条件如表 1所示。采用场发射电子显微镜(Nova Nano SEM450,美国FEI公司)和原子力显微镜(5500,安捷伦公司)对纳米管表面形貌进行表征;同时运用全自动接触角测量仪(DSA100,德国KURSS公司)测量其静态接触角。

表 1 阳极氧化条件 Table 1 Anodization conditions
电解液组成阳极氧化
电压/V
阳极氧化
时间/h
w(NH4F)=1.0%+
V(H2O)/V(丙三醇)=0.06
605
1.2 自润湿溶液的制备

自润湿溶液是不同质量分数的正丁醇水溶液,考虑到正丁醇的溶解度,共配置1%、3%、5%和7% 4个浓度。由于醇类密度较低,混合过程中会漂浮于水面,需用超声波均质分散机对其进行高频震荡20 min,直至混合均匀无分层现象,混合完成后还需进行去不凝气操作,而后冷却至室温备用。

1.3 实验系统及实验方案

池沸腾传热实验平台如图 1所示,主要包括沸腾池、实验工件、加热装置、冷凝回流装置与数据采集系统5部分。沸腾池是由2块不锈钢板和透明石英材料(80 mm×80 mm×200 mm,厚度为2 mm)组成,调节调压器可以改变铜柱中电加热棒功率,其最大功率为600 W。利用高速摄像机(型号为PCO 1200 hs)观测并采集气泡的生成、长大及运动过程。冷凝器维持容器内工质质量恒定。加热铜柱中心处设置3根Pt100的热电阻,测量轴心不同位置的温度。玻璃容器内设置2根Pt100的热电阻,分别测量工质的气液两相温度。所有温度通过数据采集仪(KEYSIGHT 34972A)采集并输入计算机,温度误差为±0.05 ℃。

图 1 池沸腾实验装置 Fig.1 Experimental setup diagram

常温常压下,向沸腾池内加入600 mL实验工质,调节电压为60 V,电流为1.1 A开始加热至沸腾,每隔10 min记录1次各测温点数据;当2 min之内温度变化不超过0.2 ℃时,将电压增加5 V,直至达到临界沸腾状态。以不同加热面和不同工质(蒸馏水、1%、3%、5%和7%自润湿溶液)相互组合,分别组成不同工况。每组工况重复上述实验步骤3次完成测定,依据实验结果,对其传热性能和气泡行为进行分析。

2 实验结果与讨论 2.1 TiO2纳米表面表征结果与分析

TiO2纳米表面形貌表征结果如图 2所示。

图 2 TiO2表面的形貌表征 Fig.2 Morphological characterization of the surface of titanium dioxide

图 2可知,该表面有序排列的纳米管阵列结构,管径为135~160 nm,粗糙度Ra为117.90 nm,接触角θ为14.2°,属于强亲水性表面(θ≤45°)。Wenzel公式[10]描述了如下关系:cosθ*=rcosθe,式中r是粗糙因子,θ*是表面的表观接触角,θe是表面的本征接触角。可知,粗糙因子的存在,会对表面的润湿性有较大影响,即原本亲水性表面会更加亲水,原本疏水性表面则会更加疏水。纳米管阵列结构将对表面的粗糙度和润湿性有着重要影响,这也将影响表面的传热性能。

2.2 自润湿溶液表面张力的测定

实验中,用最大气泡法测试了不同浓度的自润湿溶液和蒸馏水随着温度变化时溶液的表面张力,进行3次以上的重复测试,以保障其误差值控制在0.5 mN·m-1,结果如图 3所示。结果显示:正丁醇水溶液的表面张力随着溶液浓度的升高而逐渐变小;随着温度的升高,表面张力表现出先降低后升高的特点[11]

图 3 不同工质表面张力随温度变化规律 Fig.3 Variation of surface tension of different working fluids with temperature
2.3 自润湿溶液对传热性能的影响

分别以蒸馏水和自润湿溶液为实验工质,光滑表面和TiO2纳米表面为加热表面,进行不同组合工况的传热性能研究。图 4为不同工况的沸腾曲线。

图 4 不同工况的传热系数随热流密度的变化 Fig.4 Variation of heat transfer coefficient with the heat flux at different working conditions

结果表明,HTC随着热流密度的增大均呈逐渐增大后减小又增大的分布特征;同一热流密度下,HTC随着浓度的增大呈逐渐减低的趋势。1%自润湿溶液表现出更好的传热性能,7%的传热性能反而不如蒸馏水。不同工况下的HTC和CHF如表 2所示,1%自润湿溶液和纳米表面耦合的最大HTC和CHF分别为11.96 kW·m-2·℃-1和623 kW·m-2;比光滑面与蒸馏水的常规组合传热分别提高了84%和143.5%。基于光滑表面和蒸馏水组合的对比可知,纳米管表面和自润湿溶液对系统的CHF所起的强化能力分别为44.2%和60.3%,分别占据强化能力的42%和58%,耦合传热将系统的CHF值增加了143.5%,比两者强化能力的总和增加了39%。纳米管表面和自润湿溶液对系统的最大HTC所起的强化作用分别为27.4%和27.1%,可近似认为二者拥有对等的强化作用,纳米管表面作用稍强;而纳米管表面和自润湿溶液耦合传热的最大HTC较常规传热增加了84%,比两者强化作用的总和增加了29.5%。结果表明,耦合传热强化不仅仅是简单的叠加,而是起到协调强化的作用,使强化传热能力比单方面的应用更加优越。

表 2 不同工况下CHF和HTC值 Table 2 Values of CHF and HTC under different working conditions
工质CHF/(kW·m-2)增长率/
%
HTC/(kW·m-2·℃-1)增长率/
%
光滑表面纳米表面光滑表面纳米表面
蒸馏水255.8368.944.26.508.2827.4
自润湿溶液1%410.0623.051.98.2611.9644.7
3%399.0555.039.17.8010.7938.3
5%392.0483.023.27.309.6732.4
7%315.0440.039.76.427.8522.2

图 5为不同浓度下过热度与热流密度变化关系。

图 5 不同工况的热流密度随过热度的变化关系 Fig.5 Variation of heatfluxwith the superheat at different working conditions

图 5可知,相同热流密度下,随着溶液浓度升高,系统的过热度逐渐增大,7%的自润湿溶液的过热度高于蒸馏水,传热性能恶化。在考察不同组合工况的起始沸腾点(Onset of Nucleate Boiling,简称ONB)时,纳米表面均早于光滑表面。光滑表面和蒸馏水组合工况的ONB为17.58 ℃,纳米表面和1%自润湿溶液组合的ONB为8.41 ℃,相差9.17 ℃,降低率达到52.16%。随浓度升高后,系统的ONB值逐渐增大。实验结果表明:纳米表面和自润湿性溶液耦合起到了协同强化沸腾传热性能的作用,使系统的HTC和CHF在原基础上得到进一步的提高,自润湿溶液的浓度对传热性能有较大影响;随浓度的升高,传热性能逐渐降低,到达一定浓度后,传热效果反而不如蒸馏水。

2.4 气泡行为观察与分析

利用高速相机记录不同工况下的气泡行为特性,如图 6所示。工质为蒸馏水,低热流密度时,光滑表面气泡较少且直径较大;随着热流密度的增大,气泡数量逐渐增多,最后表面被大气泡覆盖,此时达到CHF[图 6a0)~图 6c0)];对比前者,纳米表面上气泡数量明显变多,气泡直径变小[图 6a1)~图 6c1)]。工质为自润湿溶液时,整体气泡更加细密,直径更小;纳米表面的气泡直径更小,随着热流密度的增大,形成气泡堆,气泡不易联合,合并的气泡易破碎,出现微气泡,使系统进入剧烈的微气泡沸腾状态[图 6d1)~图 6f1)]。分析其原因为自润湿溶液的表面张力特性,受到浓度梯度和温度梯度的双重影响,促使液体在较低过热度下从低温区域向高温区域自发回流,加热壁面形成冷热流体微循环;与纳米管表面耦合后,发生协同强化作用,气泡脱离直径大幅度降低,气泡脱离频率大幅提高。高脱离频率有效地提高了系统的HTC,特殊有效的液体补充路径,显著提高了CHF。

图 6 不同工况的气泡行为特性 Fig.6 Characteristics of bubble behavior under different conditions
3 结论

采用阳极氧化法制备TiO2纳米多孔阵列表面,以纳米表面为加热壁面,自润湿溶液为实验工质,通过池沸腾实验考察两者耦合强化沸腾传热的特性,并进行相应的气泡动力学分析,得出以下结论:

1) 制备出的TiO2纳米管阵列表面,纳米管径约为135~160 nm;该表面拥有较大的粗糙度(Ra=117.90 nm)和更好的润湿性(θ=14.2°)。

2) 纳米表面和自润湿溶液耦合兼顾两者优点,更能有效地强化沸腾传热。系统的最大HTC随自润湿溶液浓度的升高而降低,大小关系依次为1%>3%>5%>蒸馏水>7%。纳米表面与1%自润湿溶液耦合的最大HTC和CHF分别达到了11.963 kW·m-2·℃-1和623.706 kW·m-2,比常规传热分别提高了84.07%和143.81%。

3) 自润湿溶液与纳米表面特殊的双重梯度特性,使冷热液体形成微循环,推动力的协同叠加强化,使得系统可以在较低的过热度下产生微小、细密的气泡,快速脱离,快速传热,并能及时进行二次润湿,起到协同强化沸腾传热的目的;气泡不易聚并、团聚,合并后的气泡易破碎,易形成微气泡,使系统进入剧烈的微气泡沸腾状态,明显提高系统的HTC和CHF。

参考文献
[1]
张娇娇.微结构换热表面强化沸腾传热特性研究[D].江苏镇江: 江苏科技大学, 2016
Zhang Jiaojiao. Study on enhanced boiling heat transfer characteristics of microstructure heat exchanger surface[D]. Jiangsu Zhenjiang: Jiangsu University of Science and Technology, 2016(in Chinese) http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10289-1016736323.htm
[2]
Das S, Saha B, Bhaumik S. Experimental study of nucleate pool boiling heat transfer of water by surface functionalization with crystalline TiO2 nanostructure[J]. Applied Thermal Engineering, 2017, 113: 1345-1357. DOI:10.1016/j.applthermaleng.2016.11.135
[3]
吕树申, 刘俊威, 王晓明, 等. 二氧化钛纳米管修饰表面池沸腾传热特性[J]. 工程热物理学报, 2012, 33(6): 1013-1015.
Lv Shushen, Liu Junwei, Wang Xiaoming, et al. Pool boiling performance of TiO2 nanotube surface[J]. Journal of Engineering Thermophysics, 2012, 33(6): 1013-1015. (in Chinese)
[4]
邓鹏, 陶金亮, 魏峰, 等. 纳米管阵列表面池沸腾强化传热实验[J]. 化工进展, 2012, 31(10): 2172-2175.
Deng Peng, Tao Jinliang, Wei Feng, et al. Experimental study on enhanced boiling heat transfer on nanotube arrays surface[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2012, 31(10): 2172-2175. (in Chinese)
[5]
罗小平, 王文, 廖政标, 等. 基于不同润湿性微细通道过冷沸腾起始点(ONB)的实验研究[J]. 化工进展, 2018, 37(3): 884-892.
Luo Xiaoping, Wang Wen, Liao Zhengbiao, et al. Experimental study on onset of nucleate boiling(ONB)in different wettability micro-channels[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2018, 37(3): 884-892. (in Chinese)
[6]
Bonilla C F, Perry C W. Heat transmission to boiling binary liquid mixtures[J]. Trans AIChE, 2019(37): 685-705.
[7]
Morovati M, Bindra H, Esaki S, et al. Enhancement of pool boiling and critical heat flux in self-rewetting fluids at above atmospheric pressures[C]//ASME/JSME 20118th Thermal Engineering Joint Conference, March 13-17, 2011, Honolulu, Hawaii, USA, 2011
[8]
Shoji M, Nishiguchi S. Boiling heat transfer of butanol aqueous solution[C]//Heat Transfer Division. ASME 20119th International Conference on Nanochannels, Microchannels, and Minichannels, June 19-22, 2011, Edmonton, Alberta, Canada, 2011
[9]
胡柏松, 陈兴林, 张少峰, 等. 微纳耦合表面池沸腾强化传热的实验研究[J]. 工程热物理学报, 2017, 38(12): 2725-2730.
Hu Baisong, Chen Xinglin, Zhang Shaofeng, et al. The experiment study of pool boiling heat transfer enhancement on micro-nano surface[J]. Journal of Engineering Thermophysics, 2017, 38(12): 2725-2730. (in Chinese)
[10]
Wenzel R N. Resistance of solid surfaces to wetting by water[J]. Industrial & Engineering Chemistry, 1936, 28(8): 988-994.
[11]
胡艳鑫.自湿润流体流动传热机理及高效振荡热管特性研究[D].广州: 华南理工大学, 2015: 21-28
Hu Yanxin. Research on flow and heat transfer mechanism of self-rewetting fluid and characteristics of efficient oscillating heat pipe[D]. Guangzhou: South China University of Technology, 2015: 21-28(in Chinese) http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10561-1015990234.htm