2018, Vol. 35
2. 河北工业大学化工学院, 天津 300130
2. School of Chemical Engineering, Hebei University of Technology, Tianjin 300130, China
随着世界人口数量的急剧增长和生活水平的不断提高, 对资源和能源的需求量急剧上升。为了解决环境污染和不可再生能源短缺问题, 人们把目光投向了太阳能、风能、海洋能等可再生清洁能源[1-3]。海洋盐差能是指存在于海水和淡水之间、以及两种不同浓度的海水之间的化学能, 是海洋能的一种, 由于其清洁可再生又被称为“蓝色能源”。据报道, 全球可用海洋盐差能为1.5 PWh/a, 与2011年全球电力消耗量相当[4-5]。因此, 对海洋盐差能的开发引起了世界研究者的关注。
将海水的盐差能转化为电能主要有压力延迟渗透(PRO)和反电渗析(RED)2种方法。其中, 基于离子交换膜的RED法由于无运动部件而具有更高的可靠性, 同时相对于PRO而言膜污染问题也更容易消除, 因而在盐差能利用中展现出独特的吸引力。装机容量为10 kW的中试装置已经在荷兰的阿夫鲁戴克投入使用[6]。RED过程是将浓、淡水分别通入离子交换膜的两侧, 由于浓差扩散而产生的离子流动在电极上转化为电子的流动从而发电的过程, 从本质上讲, 是一种受控混合的过程。目前RED过程的研究多集中于以海水和河水为进料的过程, 发电的能量密度低是目前存在的主要问题[4, 7]。为了提高过程的能量密度, 研究者多通过制备和筛选合适的离子交换膜以降低电池内阻, 如制备电阻更低的离子交换膜[8]、或者将流场直接热压在离子交换膜上而取消隔板[9-11]。提高进料浓、淡室的浓度差是提高RED能量密度的另一种方法。
海水淡化是解决滨海区域或远洋船舶淡水资源短缺问题的有效途径。反渗透膜(SWRO)法海水淡化由于其相对更高的能量效率近年来发展迅速。同时, 淡化工厂排放的浓海水的综合利用问题日益引起人们的关注[12-15]。水的回收率是SWRO法海水淡化系统中的重要参数, 海水的预处理费用占淡化成本的比例可达60%, 目前工业化海水淡化装置水的回收率在30%~50%, 提高水回收率将降低系统的尺寸和占地, 同时降低单位产水的预处理和生产成本[16]。近年来的研究发现, 2段反渗透的回收率达到60%[17-18], 超滤预处理的SWRO-NF法更是可以获得70%的回收率[19-20]。从盐差能利用的角度看, 提高水回收率将有利于提高排放的浓海水的浓度, 将其用于RED发电过程, 跨膜浓度差增大, 发电的能量密度提高。本研究主要对RED法海水淡化副产浓水的盐差能利用过程进行研究, 考察不同回收率的SWRO排放的浓水在RED中的发电功率密度和能量效率, 探讨通过多级RED过程提高浓海水盐差能利用的能量效率的可行性。
1 过程描述和数学模型 1.1 过程描述本研究主要集中在对海水淡化副产的浓水的盐差能利用, 过程的流程如图 1所示。虽然用淡水进料回收副产浓水的盐差能具有更高的能量效率[21], 但由于海水淡化工厂一般建设在淡水缺乏或者完全没有淡水资源的区域, 以淡水为淡侧进料可行性不大。本研究主要探讨了以SWRO淡化副产浓水和海水为浓、淡室进料的情况下RED的发电功率密度和能量效率。将RED过程与SWRO过程耦合, 在RED装置中发电回收浓海水的盐差能。
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| 图 1 SWRO法海水淡化和RED发电耦合过程 Figure 1 Combined process of SWRO and RED |
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以日产12 000 m3的海水淡化工厂为例, 采用蓝星东丽膜科技有限公司的TorayDS 2.0设计软件进行反渗透海水淡化过程计算。选用东丽公司TM820A-400反渗透膜, 给水浓度为35 000 mg/L, 操作温度为25 ℃, 泵和电机的效率分别取80%和96%。
1.3 RED过程模拟当浓淡室的进料浓度确定后, 膜两侧的电压E可以通过能斯特方程计算:
| $ E = \alpha \frac{{RT}}{{zF}}{\rm{ln}}\left[{\frac{{{\gamma _{\rm{s}}}\left( x \right){C_{\rm{s}}}\left( x \right)}}{{{\gamma _{\rm{d}}}\left( x \right){C_{\rm{d}}}\left( x \right)}}} \right] $ | (1) |
式(1)中, R为气体常数, 8.314 J·mol-1·K-1; T为操作温度; α为离子交换膜的离子选择性透过系数; x是沿料液流动方向的距离, 以料液入口处为0;Cs和Cd分别表示浓室和淡室中溶液的浓度; γ为溶液的活度系数, 可以由(2)式求得:
| $ {\rm{log}}\gamma \left( x \right) = \frac{{- A{z^2}\sqrt {\kappa \left( x \right)} }}{{1 + \left[{a\sqrt {\kappa \left( x \right)} /B} \right]}} $ | (2) |
在式(2)中, a是离子的有效半径, pm; 是溶液的离子强度, mol/L; A、B为常数, 在25 ℃下分别为0.509和328[22]。
当RED装置连接外负载导通时, 将连通电流, 发电对外做功。整个线路中的电阻包括外阻Rext和电池内阻Rint。其中电池内阻由浓、淡室内的溶液电阻Rs、Rd和阴、阳离子交换膜的电阻RAEM、RCEM共同组成,
| $ {R_{{\rm{int}}}}\left( x \right) = {R_{\rm{s}}}\left( x \right) + {R_{\rm{d}}}\left( x \right) + {R_{{\rm{AEM}}}} + {R_{{\rm{CEM}}}} $ | (3) |
浓水室电阻Rs和淡水室Rd电阻由下式计算:
| $ {R_{\rm{s}}}\left( x \right) = \frac{{f{\delta _{\rm{s}}}}}{{{\Lambda _{\rm{m}}}{C_{\rm{s}}}\left( x \right)}} $ | (4) |
| $ {R_{\rm{d}}}\left( x \right) = \frac{{f{\delta _{\rm{d}}}}}{{{\Lambda _{\rm{m}}}{C_{\rm{d}}}\left( x \right)}} $ | (5) |
δs和δd分别为浓室和淡室的隔板厚度; Λm为溶液的摩尔电导率, 按NaCl溶液计算, 取值0.0107 S·m2·mol-1[28]; f为阻碍因子, 用于描述隔板对于离子传递的阻碍效应, 常用的隔板面积大约占膜面积的60%, 故f为1/(1-0.6)=2.5[23]。
过程的发电电流由欧姆定律计算:
| $ i = \frac{E}{{{R_{{\rm{int}}}}\left( x \right) + {R_{{\rm{ext}}}}\left( x \right)}} $ | (6) |
则RED过程的输出功率为:
| $ {P_{{\rm{gross}}}} = \frac{1}{2}{i^2}{R_{{\rm{ext}}}}\left( x \right) $ | (7) |
式(6)中, 在Rint(x)=Rext(x)时, 功率密度有最大值[23], 本研究均按功率密度最大值计算。
将浓水和淡水输入进入系统, 泵消耗的功率可以由式(8)表示:
| $ {P_{{\rm{pump}}}} = \frac{{\mathit{\Delta }{p_{\rm{s}}}{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}} + \mathit{\Delta }{p_{\rm{d}}}{\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}}}{{2A}} $ | (8) |
式(8)中Φs、Φd分别为浓室和淡室内的进料流量; Δps、Δpd分别是浓室和淡室的压降。假定液体在流道内的流动为充分发展的湍流, 其压降可以由Darcy-Weisbach方程得到[24]:
| $ \mathit{\Delta }p = \frac{{12\mu L\mathit{\Phi }}}{{b{\delta ^3}}} $ | (9) |
式(9)中, μ为水的黏度系数, 0.8937 mPa·s; b为RED内流场的宽度。
净输出功率可以表示为:
| $ {P_{{\rm{net}}}} = {P_{{\rm{gross}}}}-{P_{{\rm{pump}}}} $ | (10) |
RED过程的能量效率定义为过程产生的电能占输入的化学能的比例[25]:
| $ \eta = \frac{{{P_{{\rm{net}}}}S}}{{{E_{\rm{x}}}}} $ | (11) |
式(11)中, Pnet是净输出功率, W/m2; S是离子交换膜的有效面积, m2; 2种溶液混合所能释放的最大能量Ex即2种溶液相混合的吉布斯自由能, 可由式(12)计算:
| $ {E_{\rm{x}}} = 2RT\left[{{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}}{C_{\rm{s}}}{\rm{ln}}\frac{{{C_{\rm{s}}}}}{{{C_{\rm{m}}}}} + {\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}{C_{\rm{d}}}{\rm{ln}}\frac{{{C_{\rm{d}}}}}{{{C_{\rm{m}}}}}} \right] $ | (12) |
溶液混合后的平均浓度Cm可由物料衡算计算得到:
| $ {C_{\rm{m}}} = \frac{{{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}}{C_{\rm{s}}} + {\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}{C_{\rm{d}}}}}{{{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}} + {\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}}} $ | (13) |
应当指出, 在RED中随着传质的进行, 沿进料的流程方向不同位置处的料液浓度是逐渐变化的, 这同时导致了RED输出电压和内阻的变化。在这些传质过程包括膜内反离子迁移、基于离子交换膜的非理想性的同离子迁移和水在渗透压作用下的迁移3个部分, 由此导致的不同位置处的离子通量和水通量分别如式(14)和式(15)所示[26-27]。
| $ {J_{{\rm{NaCl}}}}\left( x \right) = \frac{i}{F} + \frac{{2{D_{{\rm{NaCl}}}}}}{{{\delta _{\rm{m}}}}}[{C_{\rm{s}}}\left( x \right)-{C_{\rm{d}}}\left( x \right)] $ | (14) |
| $ {J_{{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}}\left( x \right) =- \frac{{2{D_{{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}}}}{{{\delta _{\rm{m}}}}}[{C_{\rm{s}}}\left( x \right)-{C_{\rm{d}}}\left( x \right)] $ | (15) |
式(14)和式(15)中i为电流密度, A/m2; F是法拉第常数, 96 485 C/mol; DNaCl为离子的扩散系数, m2/s; δm为膜厚度, m; Cs和Cd分别表示浓室和淡室中溶液的浓度。计算在RED中浓室中离子浓度随流程位置的变化可以由式(16)表示:
| $ \frac{{{\rm{d}}{C_{\rm{s}}}\left( x \right)}}{{{\rm{d}}x}} =-\frac{b}{{{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}}}}J\left( x \right)-{C_{\rm{s}}}\left( x \right)\frac{{b{J_{{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}}\left( x \right)}}{{{\mathit{\Phi }_{\rm{s}}}}} $ | (16) |
同理, 淡室中的离子浓度变化为:
| $ \frac{{{\rm{d}}{C_{\rm{d}}}\left( x \right)}}{{{\rm{d}}x}} = \frac{b}{{{\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}}}J\left( x \right) + {C_{\rm{d}}}\left( x \right)\frac{{b{J_{{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}}}}\left( x \right)}}{{{\mathit{\Phi }_{\rm{d}}}}} $ | (17) |
RED中的离子交换膜选择浙江千秋环保水处理公司的均相膜, 阴、阳离子交换膜的性能如表 1所示。根据前期优化结果[28], 由于浓淡室溶液浓度的变化, 沿进料方向的发电功率密度快速降低, 故装置内的流程长度选择100 mm。提高装组装膜的对数和装置串、并联可以提高RED的输出电压和操作电流[29]。操作温度恒定298 K, 如无特殊说明, 进料流速为0.1 m/s, 海水的浓度按0.5 mol/L计算。在MATLAB平台编程, 将相关参数代入进行模拟计算。
| Membrane | Thickness/ mm | Selectivity/ % | Resistance/ (Ω·cm2) |
| AEM | 0.26 | 99 | 2.6 |
| CEM | 0.30 | 96 | 3.8 |
根据软件计算结果并结合水的物料衡算, 可以获得SWRO中副产浓水的浓度和排放量如表 2所示。随着回收率从30%升高到70%, 副产的浓海水的浓度从0.867 mol/L升高到了1.996 mol/L, 同时, 浓水的排放量明显减少。
| Water recovery/% | 30 | 40 | 50 | 60 | 70 |
| Concentration/(mol·L-1) | 0.867 | 1.011 | 1.212 | 1.511 | 1.996 |
| Flow rate/(m3·h-1) | 1 166.67 | 750.00 | 500.00 | 333.30 | 214.30 |
图 2为RED隔板厚度为0.10 mm时不同回收率的浓海水和海水进料时RED的输出功率密度随料液流程的变化。
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| 图 2 不同回收率下RED的功率密度随流程的变化 Figure 2 Effect of water recovery on the power density of RED |
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由图 2可见, 不同进料浓度下的RED发电功率密度均随流程而降低。这主要是由于随着流程的增加, 浓室中的离子向淡室迁移, 膜2侧的离子浓度梯度减小。同时, 随着回收率的增大, RED的输出功率密度显著增加, 这是由于高回收率下的浓水浓度增大, 与海水的浓度差增加, 由式(1)可得其产生的电位差也增加, 同时高浓度料液电阻低, 输出功率密度增大。
图 3对比了RED内0.10和0.20 mm 2种不同隔板厚度情况下发电的功率密度。
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| 图 3 隔板厚度对输出功率密度的影响 Figure 3 Effect of compartment thickness on the power density of RED |
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由图 3可见, 对于水回收率30%和70%下均存在0.10 mm隔板装置的料液入口处(x=0)的功率密度远高于0.20 mm的情况。然而, 随着流程的延长, 薄隔板的输出功率密度快速下降, 到料液出口处(x=100 mm)其输出功率密度已经低于0.2 mm隔板的装置, 不同隔板厚度的差异在高水回收率下更明显。这主要是由于进料浓度和流速相同的条件下, 薄隔板的装置中溶液电阻较低因而具有较低的内阻, 相同浓度差推动下的输出功率密度较高。但同时隔板厚度小的装置中进料流量较小, 沿着进料流程方向料液浓度的变化较大, 而较厚隔板的RED中可以保持相对较高的浓度差, 因而随流程的延长输出功率密度变化较小。
图 4为不同回收率下RED的平均输出功率密度, 平均输出功率密度是以沿流程方向上各点的功率密度积分除以膜面积而得到。
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| 图 4 不同水回收率下的平均输出功率密度 Figure 4 Average power density of RED at different water recovery |
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由图 4可见RED的平均输出功率密度随着回收率的增加而增加, 不同回收率下隔板厚度为0.10 mm的平均输出功率均大于隔板厚度为0.20 mm的RED过程。回收率的提高使RED浓室中的进料浓度增加, 输入系统的有效盐差能增大, 输出功率密度增大。另一方面, 隔板厚度减小降低了RED的内阻, 有效输出平均功率密度增加。
在隔板厚度0.10 mm的RED装置中, 进料流速均为0.1 m/s下, SWRO海水淡化的单位淡水能量消耗和对应单位淡水所副产浓水RED法回收的盐差能列于表 3。
| Water recovery | 30% | 40% | 50% | 60% | 70% |
| Energy consumption/(kW·m-3) | 5.999 | 4.821 | 4.412 | 4.198 | 3.833 |
| Energy production/(kW·m-3) | 0.445 | 0.499 | 0.564 | 0.637 | 0.707 |
由表 3可见, 由于SWRO过程海水淡化过程中提高回收率所需要输入的原料海水量减小, 所需的高压泵能耗降低, 因此产水能耗随回收率的增加而降低。同时, 尽管高回收率下浓海水的排放量减小, 但是由于浓度提高, 有效盐差能提高, 所以RED过程回收的能量增加。
一定规模的淡化工厂在特定回收率下的浓水的浓度和排放量固定, 若改变RED淡室海水的进料量将改变对浓水盐差能的回收效果。浓海水的流速固定为0.1 m/s, 淡室中不同进料流量对RED的平均输出功率密度的影响如图 5所示。
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| 图 5 不同流速比下的功率密度 Figure 5 Power density of RED with different seawater and brine flow rate ratio |
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随着海水与浓水之间流速比的增大, RED的输出功率在逐渐上升, 然后趋于稳定。淡室流速增加, 离子交换膜两侧可以维持较高的浓度梯度, 输出功率提高。但是, 流速增加泵的功率也明显增加, 导致RED输出功率密度的提高收到限制。因此, 在单级操作中仅靠提高海水流速来增加海水进料量, 对提高系统的发电能力效果并不明显。
2.3 淡化副产浓水RED发电过程的能量效率图 6为SWRO不同回收率下RED过程的能量效率。
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| 图 6 隔板厚度下RED的能量效率 Figure 6 Energy efficiency of RED at different compartment thickness |
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由图 6可见隔板厚度为0.10 mm时的能量效率均明显高于隔板厚度为0.20 mm时, 且随着回收率的升高能量效率略有降低。进料流速相同时, 相同膜面积下薄隔板的进料量小, 且装置内阻较小, 输出功率密度大, 故对盐差能的回收效率提高。但总体来看, 仅采取一级RED回收浓海水的盐差能的能量效率均在30%以下, 在0.20 mm厚度隔板的装置中更是低于15%, 故有必要通过多级RED装置, 继续回收浓海水的盐差能。
2.4 淡化副产浓水多级RED发电过程研究为了提高对淡化副产浓水盐差能利用的能量效率, 设计了如图 7所示的4级RED流程。其中, 上一级的浓水出水直接进入下一级浓室中, 而在每一级的淡室引入新的海水, 提高离子交换膜两侧的浓度差, 从而提高RED的发电功率和系统的能量效率。
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| 图 7 淡化副产浓水多级RED发电流程图 Figure 7 Flowchart of multi-stage RED with brine from desalination plant |
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若各级选用相同的RED装置, 图 8为回收率为70%的SWRO浓水为进料的RED发电过程中每一级的功率密度随流程x的变化。
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| 图 8 70%回收率的SWRO浓水进料RED中不同级中的能量密度 Figure 8 Effect of stage on the power density of RED with brine from 70% water recovery SWRO |
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由图 8可见, 各级中的能量密度均随流程而降低, 但下一级中由于新鲜海水的引入, 入口处的能量密度远高于上一级出口处, 说明分级操作实现了对副产浓水盐差能的高效回收。经计算可得, RED出口处的浓水浓度从一级操作的1.51 mol/L降低到4级出口处的0.81 mol/L, 对盐差能的回收效果明显提升。
上述各级中的平均功率密度和系统的能量效率随级数的变化如图 9所示。
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| 图 9 4级RED过程的输出功率和能量效率 Figure 9 Power density and energy efficiency for the four stages RED process |
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随着级数的增加, 各级中的平均功率密度降低, 由第1级的5.940 W/m2下降到第4级的1.1016 W/m2, 下降了大约80%。但系统的能量效率随级数的增加明显提高, 4级操作的RED过程的能量效率已经提高到53.57%。但是, 级数的增加必将导致设备投资加大。因此, 在实际应用过程中, 要同时考虑浓水盐差能利用的能量效率、发电功率和设备投资, 并根据副产浓水的浓度适当选择RED级数。
3 结论1) 随反渗透海水淡化中水回收率的增加, 副产浓水的浓度逐渐升高, 排放量减少。
2) 以淡化副产浓水和海水为进料的反电渗析装置的输出功率密度随反渗透水回收率的提高而增大, 随反电渗析隔板厚度的增加而降低。
3) 单级反电渗析的能量效率均低于30%, 多级操作可以显著提高系统的能量效率。实际过程中, 应综合考虑发电功率、能量效率和设备投资确定最适宜反电渗析级数。
本研究选择海水作淡水侧进料方便易得, 为海水淡化副产浓水的利用提供了一种可行的新思路。作为一种完全由膜组装而成的发电装置, 反电渗析装置操作简单易于模块化, 不仅可以与海水淡化耦合使用, 配合小型船载淡化装置也是非常具有前途的应用方向。
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